白洋/鲁启鹏/高磊Small：Co@NCNT@ZnIn2S4实现高性能光催化HER

光催化剂的结构设计与光生载体的分离和转移高度相关，这对于提高光催化析氢性能至关重要。

基于此，北京科技大学白洋教授、鲁启鹏教授和高磊副教授（共同通讯作者）等人报道了通过合理设计并精确合成了一种具有层次化结构的杂化光催化剂M@NCNT@ZIS（M：Fe, Co, Ni；NCNT：氮掺杂碳纳米管；ZIS：ZnIn₂S₄）。

具有大比表面积的中空结构提供了丰富的反应位点，从而增加了反应物的吸附。优化的Co@NCNT@ZIS在无Pt助催化剂的情况下，具有显著的光催化析氢效率（43.73 mmol g^-1 h^-1）。

DFT计算发现，Ni原子上的ΔG_H（-0.017 eV）比Co（-0.174 eV）和Fe（0.251 eV）更接近0 eV。同时，Fe的OH吸附能（ΔE_OH）为-0.018 eV，Ni（0.655 eV）和Co（0.472 eV）原子表面上的OH吸附需要更多的能量，表明在Ni和Co原子上更难发生反向反应。

DFT计算获得平面平均电荷密度差和界面处的电荷转移分布，其中金属和NCNT之间的界面相互作用强度排序如下：Fe > Co > Ni。Co@NCNT-x@ZIS显示出最佳的光催化制氢性能，有助于良好的界面电荷传输和氢吸附性能的协同效应。

在整个光催化过程中，Co@NCNT-x@ZIS可以在吸收适当能量的光子后被激发产生电子和空穴。ZIS中的光生电子沿着NCNT向Co纳米颗粒定向传输，以参与还原反应，而光诱导空穴被溶液中的牺牲剂（TEOA）消耗。

Co@NCNT良好的氢吸附行为、最佳的界面电荷传输特性和独特的中空结构为快速电荷分离和转移提供了有利条件。在成分优化后，Co@NCNT-10@ZIS表现出最佳的光催化制氢性能。

Unexpected High-Performance Photocatalytic Hydrogen Evolution in Co@NCNT@ZnIn₂S₄ Triggered by Directional Charge Separation and Transfer. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205266.

https://doi.org/10.1002/smll.202205266.

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白洋/鲁启鹏/高磊Small：Co@NCNT@ZnIn2S4实现高性能光催化HER

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