利用铜基电催化剂进行CO2电化学还原反应(CO2RR)实现碳中和是一种有效的方法。然而,由于铜基电催化剂选择性低、稳定性差,这严重限制了它们在电化学CO2RR的实际应用。根据文献报道,通过缺陷工程或掺杂调节表面电子分布可以有效地改善CO2RR的性能。
基于此,西安大略大学孙学良、深圳大学张磊、华南理工大学邓洪和中科院广州能源研究所Zeng Gongchang等采用一锅法合成了掺杂Sn的CuO纳米片状电催化剂(VO-CuO (Sn)),其结构中含有丰富的氧空位缺陷,用于催化CO2转化为CO。
实验结果表明,VO-CuO (Sn)电极表现出优异的电催化性能,在较宽的电位窗口内(-0.48 VRHE~-0.93 VRHE),CO2转化为CO的法拉第效率(FECO)超过95%;而在420 mVRHE的竞争过电位下,FECO达到99.9%的最大值。此外,连续反应180 h后,VO-CuO (Sn)的FECO仍保持在96%以上,其稳定性超过了以往报道的大多数CO2还原电催化剂。
密度泛函理论(DFT)计算表明,VO-CuO (Sn)可以有效地增强CO2分子的吸附和活化过程,进一步降低COOH中间体形成和CO解吸的能垒,使得电化学CO2还原为CO的性能显著提高。总的来说,这项工作通过金属掺杂和缺陷工程扩大了设计环境友好CO2RR催化剂的范围,以有效地实现CO2转化为CO的催化剂的稳定性和选择性。
Sn Dopants with Synergistic Oxygen Vacancies Boost CO2 Electroreduction on CuO Nanosheets to CO at Low Overpotential. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c08436
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