周光敏/张世超/邢雅兰ACS Nano: 分层双功能催化剂实现高能柔性锂硫电池

锂硫（Li-S）电池具有高能量密度、柔性和安全性等优势，其对于新兴的可植入设备、生物监测和卷式显示器非常有吸引力。然而，现有硫正极、液体电解质和锂负极循环稳定性和柔韧性差，易引发严重的电池性能退化和安全问题。

在此，清华大学深圳国际研究生院周光敏副教授、北京航空航天大学张世超教授及邢雅兰副教授等人提出了一种金属1T MoS₂和富氧空位Ti_nO_2n-1/MXene的分层双功能催化剂（Mo-Ti/Mx）并将其锚定在还原氧化石墨烯-纤维素纳米纤维（GN）主体上以制备柔性电极（Mo-Ti /Mx-GN），从而应对上述挑战。通过应用定向冷冻工艺，实现了由具有长程对齐的波浪形多拱形态组成的柔性GN支架的层次结构。

DFT计算揭示了1T MoS₂和Ti_nO_2n-1/MXene作为催化剂和多功能吸附剂的协同效应，可抑制LiPSs的穿梭行为并提高硫物质的氧化还原动力学，同时还可促进LiPSs还原为Li₂S。原位拉曼光谱进一步证明Mo-Ti/Mx-GN电极可有效诱导S₂O₃^2-的形成，从而加速Li₂S的成核并促进LiPSs的快速转变。

图1. Mo-Ti/Mx-GN电极的合成过程和表征

基于这种设计，Mo-Ti/Mx-GN电极即使在高硫质量负载（8.4 mg cm^-2）和贫电解液（7.6 μL mg^-1）条件下仍可提供增强的长期循环稳定性（0.5 C下350次循环后每个循环的容量损失为0.024%，CE = 99%）。此外，坚固的锂负极通过原位聚合粘合在GPE中可实现快速离子传输，以最大限度地提高界面相容性和电池稳定性。

通过将3D Mo-Ti/Mx-GN电极、GPE和坚固的锂负极相结合集成到Li-S软包电池中时，可实现良好的可靠性且使电池具有可逆的能量存储和输出、良好的温度适应性及在剧烈撞击（机械损伤、过热、水浸和严重变形）时的安全性。因此，这种设计为Li-S电池在高安全性和柔性的电化学储能装置应用中提供了巨大的希望。

图2. Li-S软包电池的电化学性能

Ti_nO_2n-1/MXene Hierarchical Bifunctional Catalyst Anchored on Graphene Aerogel toward Flexible and High-Energy Li-S Batteriesc, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c08246