杨年俊/童希立AFM:Co掺杂Rh电催化剂高效制氢 2022年11月15日 上午12:19 • 顶刊 • 阅读 20 本文报道了使用钴(Co)纳米片作为桥,在炭黑上生长Co掺杂的Rh纳米颗粒(Co-Rh2)。 在电化学整体水分解中高效制氢,需要用于析氢反应(HER)和快速氧化反应的高性能电催化剂,以取代缓慢的析氧反应(OER)。 基于此,德国锡根大学杨年俊教授和中科院山西煤炭化学研究所童希立副研究员(共同通讯作者)等人报道了使用钴(Co)纳米片作为桥,在炭黑上生长Co掺杂的Rh纳米颗粒(Co-Rh2)。Co-Rh2用于碱性介质中的甲醇氧化反应(MOR)时,在电流密度为10 mA cm-2时表现出低至2 mV的过电位,质量活性高达889 mA mg-1。 DFT计算,揭示了Co掺杂和未掺杂Rh纳米颗粒上的HER和MOR机制。当Co原子位于由112个Rh原子和4个Co原子组成的纳米团簇模型(Rh112Co4)的子层时,结构最稳定。 通过态密度(DOS)看出,Co掺杂Rh纳米颗粒的d-带中心为-1.15 eV,比未掺杂Rh纳米粒子的(-1.11 eV)更负。在Co掺杂Rh中,随着Co掺杂含量的增加,d-带中心仅表现出不显著的负移。 对于HER性能,作者计算了Rh和Co掺杂Rh(Rh112Co4)电催化剂上吸附氢的吉布斯自由能(∆GH*)。 Rh112Co4纳米颗粒的∆GH*值(-0.286 eV)与未掺杂Rh纳米粒子的∆GH*值(-0.283 eV)接近,表明Co掺杂对整个纳米颗粒电子结构的改变太弱,不能被视为提高催化活性的关键因素。 在Volmer步骤中,Rh112Co4纳米颗粒比未掺杂的Rh纳米颗粒表现出更低的激活势垒。 因此,Co掺杂Rh纳米颗粒的水解离活性增强是由于Co掺杂促进了水的吸附和解离,稳定了关键反应的过渡状态。 Coupling Methanol Oxidation with Hydrogen Evolution on Bifunctional Co-Doped Rh Electrocatalyst for Efficient Hydrogen Generation. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202209134. https://doi.org/10.1002/adfm.202209134. 原创文章,作者:华算老司机,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2022/11/15/141f4e60da/ AFM中科院山西煤炭化学研究所催化德国锡根大学 赞 (0) 0 生成海报 微信扫码分享 相关推荐 上大/南洋理工/华理NML:GQD介导原子层2H-MoS2合成,用于高效催化HER 2023年10月14日 冯新亮院士,最新AM! 2024年2月23日 河南大学Adv. Sci.:设计聚合物-合金杂化人工层,实现稳定的锌金属负极 2023年10月4日 湖大/广大Small Methods:NiFe基非均相催化剂实现高效电解水制氢 2023年10月10日 炫酷!Advanced系列能源转换与存储类封面大赏(7月第2期) 2023年10月16日 杨斌/朱倍恩Chem:Pd1-FeOx SACs高效催化CO2转化 2022年10月5日