Nat. Commun.：设计具有优异催化活性和低传质阻力的燃料电池催化剂载体

低铂含量聚合物电解质燃料电池（PEFC）的发展一直受到催化剂与阴极催化剂层中的离聚体接触时氧还原反应（ORR）活性地降低和氧传质阻力的阻碍。

在这项研究中，卡尔加里大学Karan Kunal等人

设计策略包括四个目标：（1）将Pt纳米颗粒的大小控制在1.8-3 nm范围内，以获得最佳的配位数；（2）使Pt纳米颗粒在具有高Pt-Pt距离的催化剂载体上均匀分散，以缓解区域效应；（3）挑战利用较大的球形催化剂载体（~130 nm）产生较大的催化层孔，从而通过分子扩散而不是限制性Knudsen扩散实现催化层O₂轻松传输。N-官能团在碳基催化剂载体表面的均匀分布，产生良好的载体-碳相互作用，研究发现催化剂展现出638±68 mA mg_Pt⁻¹的高 ORR 质量活性在膜电极组件中在 0.9 V 和 100% 相对湿度下。

高分辨率电子显微镜和几乎与湿度无关的双层电容直接证明了碳载体表面均匀分布的氮官能团促进了离聚物的高覆盖。碳表面的亲水性质确保了在广泛的相对湿度范围内操作的高活性和性能。具有挑战性的较大碳载体（~135 nm）与有利的离聚体膜结构的结合被认为是由离聚体的离子部分和催化剂载体的氮功能基团的相互作用而产生的，从而使超低Pt负载（34 ±2 μg_Pt cm^-2）催化剂层具有前所未有的低局部氧传输阻力（5.0s cm^-1）。

催化剂/载体设计策略的成功实施证明了在表面上均匀分布N-功能基团的较大催化剂载体的优势：（a）实现具有可控尺寸和粒间距离的Pt催化剂的均匀和良好分散的沉积，这两者都导致有效的高ORR活性; （b）离聚体和N-功能基团之间的良好相互作用实现Pt/载体的高离聚体覆盖率，从而高催化剂利用率；（c）受较大催化层孔隙和区域效应影响的催化剂层氧传输阻力的降低。催化剂/载体设计策略的成功实施展现了在催化剂载体表面均匀分布氮官能团的优点，预示着可以通过合理的催化剂载体设计策略来开发下一代催化剂。

Designing fuel cell catalyst support for superior catalytic activity and low mass-transport resistance, Nat. Cummun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33892-8 https://www.nature.com/articles/s41467-022-33892-8.

【免费】发布高校招聘信息，详情联系电话/微信：13632601244