哈工大AFM：低阻抗固态电池电解质与界面层之间的快速Li+转移桥

固态电池（SSB）被视为下一代的先进储能技术，可提供更高的安全性和能量密度。然而，由于陶瓷电解质和锂负极之间的固-固界面接触，实际应用受到大界面阻抗的困扰。在电解质和锂负极之间引入基于聚合物的涂层是解决这一问题的可行策略，然而聚合物很难在原子尺度上实现紧密接触，且在电解质和聚合物涂层之间缺乏快速转移Li⁺的桥梁，极大地限制了该策略的有效性。

为此，哈尔滨工业大学张乃庆教授等人展示了一种具有高兼容性、电子阻挡的界面层，即将聚4-苯乙烯磺酸锂（PLSS）引入Li_6.5La3Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZTO）固体电解质与锂负极之间。研究表明，含有大量磺酸锂基团的PLSS与暴露在LLZTO表面的金属原子（La, Zr, Ta, Li）形成强配位相互作用，这种原子能级相互作用成功地在LLZTO/PLSS界面上建立了一个快速的Li⁺迁移桥并表现出低能垒和高Li⁺扩散系数。

因此，这种相互作用在长期循环的情况下保持了LLZTO与锂负极之间异常稳固和无缝的界面接触。通过确保良好的界面接触和Li⁺在界面上的快速传导，界面阻抗可降低至9 Ω cm²。此外，PLSS的电子阻断特性可防止电子穿过LLZTO/PLSS界面并与Li⁺结合在LLZTO内形成枝晶。

图1. LLZTO和LLZTO-PLSS中的锂枝晶生长

电化学测试表明，Li/LLZTO-PLSS/Li对称电池在25°C下表现出高达1.1 mA cm^-2的CCD，并在0.1 mA cm^-2时表现出4800小时的稳定循环。作者发现，Li/LLZTO-PLSS/Li电池在引入了PLSS界面层后出现了两个新界面，即LLZTO/PLSS和PLSS/Li界面。前者经常被忽视的紧密界面是由界面配位化学构成的，由于-SO₃Li与LLZTO表面上的原子配位，该界面表现出快速的Li ⁺迁移。

同时，后一种界面由于PLSS的优异亲锂性而保持良好的接触。此外，基于LLZTO-PLSS制备的与LiFePO₄（LFP）正极耦合的全固态电池可在0.5 C下稳定运行400次循环且容量保持率为89.5%。总之，这项工作提出的基于PLSS的界面层是解决陶瓷电解质和聚合物层之间界面相容性问题的一种有前景策略。

图2. LFP/LLZTO-PLSS/Li全电池的电化学性能

A Bridge between Ceramics Electrolyte and Interface Layer to Fast Li⁺ Transfer for Low Interface Impedance Solid-State Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211387

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哈工大AFM：低阻抗固态电池电解质与界面层之间的快速Li+转移桥

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