​张山青/陆俊AFM：Fe-N@Ni-HCFs助力可再充电Zn-空气电池

优异的双功能氧还原反应（ORR）/析氧反应（OER）活性和快速传质能力是高性能可再充电锌-空气电池（ZABs）电催化剂的两个重要参数。

基于此，澳大利亚格里菲斯大学张山青教授和浙江大学陆俊教授（共同通讯作者）等人报道了一种有效的原子调制和结构设计，以促进ORR/OER电催化剂的双功能活性和传质动力学。

所制备的Fe-N@Ni-HCFs催化剂具有增强的双功能ORR/OER活性和良好的气-固-液界面，以改善传质。其具有显著的功率密度和循环稳定性，优于商业Pt/C+Ir/C基准。

DFT计算，以评估金属Ni在影响催化性能中的具体作用。理论模型由Ni（111）表面上原子Fe-N₄位点嵌入石墨烯单层膜（Fe-N₄– C||Ni）组成。由于Ni（111）平面与石墨烯具有良好的相容性和较小的晶格失配，因此采用了该平面。与裸露Fe-N₄-C相比，Fe中心的部分态密度（PDOS）在Fe-N₄-C||Ni中呈现负移。在Fe-N₄-C||N上获得了更高的靠近费米能级的电子态，表明了更高的反应活性和电子迁移率。

此外，Fe-N₄-C||Ni（-1.19 eV）对应的d-带中心较裸露Fe-N₄-C（-1.00 eV）有向下移动，表明其对含氧中间体的亲和力减弱。

电荷密度差显示，Ni(111)表面和石墨烯壁的电荷重分布显著，转移电荷在接口上离域。Bader电荷分析表明，Fe-N₄-C中的Fe原子向周围的N-C损失了1.09|e|。相比之下，Fe-N₄-C||Ni中的Fe仅损失0.93|e|，表明电子通过界面相互作用或通过石墨烯层从Ni转移到Fe。电子结构的变化表明对ORR和OER的内在活性的改变。

Atomic Modulation and Structure Design of Fe-N₄ Modified Hollow Carbon Fibers with Encapsulated Ni Nanoparticles for Rechargeable Zn–Air Batteries. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202209273.

https://doi.org/10.1002/adfm.202209273.