浙江大学肖丰收/王亮团队，再发Nature Catalysis！

背景介绍

从碳经济的角度来看，通过自给自足的还原气体污染物(例如CH₄)将CO₂转化为高附加价值的化学品和燃料是有吸引力的。使用有限的还原性气体减少尽可能多的CO₂是理想的，但一般的干重整(DRM)方案需要消耗一定化学计量的CH₄来还原CO₂，反应如下，其反映还原剂和氧化气体之间存在1：1的化学计量数之比。

【打破计量数之比】

浙江大学肖丰收教授、王亮研究员等人开发了一种相对于传统DRM而具有更高的甲烷还原性的工艺，即使用1 mol CH₄可还原高达2.9 mol CO₂。这一关键与固定在铝硅酸盐分子筛的Ni纳米颗粒催化剂(Ni@HZSM-5)的使用有关，这极大增强了氢溢出，有利于CO₂的还原。该工艺还原每摩尔CO₂的能量成本为113.6 kJ，比传统的DRM工艺降低了31.9%。此外，刚性分子筛骨架可以避免积碳现象，防止Ni烧结。

相关工作以Enhanced CO₂ utilization in dry reforming of methane achieved through nickel-mediated hydrogen spillover in zeolite crystals为题发表于Nature Catalysis上。

图文介绍

图1. Ni@HZSM-5的结构表征

在合成ZSM-5分子筛的过程中，采用无溶剂定向结晶的方法将Ni纳米颗粒固定在分子筛中，得到Ni@HZSM-5。根据Ni@HZSM-5的STEM和TEM图像，通过与基体的对比可以识别出Ni纳米颗粒的分布。这些纳米颗粒分散在沸石中。高分辨TEM图像同时观察到了Ni纳米颗粒和沸石微孔。三维层析TEM表征为进一步观察沸石晶体内部提供了一个视角，与较暗区域进行对比，镍纳米颗粒确实固定在沸石内部。

图2. 催化性能

图3. 反应平衡和动力学研究

结果表明，固定在沸石内部的Ni纳米颗粒，形成了一种促进CO₂还原的沸石纳米反应器，具有质子微孔的沸石结构有利于增强周围的Ni颗粒发生氢外溢。通过这种方式，HR-DRM过程实现了CO₂利用的有利能量平衡。虽然达到了较高的甲烷还原率，但甲烷转化率仍需进一步提高；这将有助于将目前的方法整合到当前的CO₂排放控制和CO利用的产业链过程中。

文献信息

Enhanced CO₂ utilization in dry reforming of methane achieved through nickel-mediated hydrogen spillover in zeolite crystals，Nature Catalysis，2022.

https://www.nature.com/articles/s41929-022-00870-8

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