徐志伟/石海婷ACS Nano: 通过淀粉样蛋白聚集体调节锂金属电池界面力学

由于丰富的极性基团和良好的亲锂性，蛋白质材料在锂金属电池（LMB）中的应用重新引发学术界的兴趣。目前用于改性锂（Li）负极的具有α构象的蛋白质通常具有较差的机械性能，因此非常需要先进的蛋白质材料。

在此，天津工业大学徐志伟教授、石海婷等人研究了具有完整β折叠构型、高亲锂性巯基和柱状纳米孔的溶菌酶膜，以揭示电解质/Li界面处的Li⁺沉积行为。具体而言，作者在聚偏氟乙烯（PVDF）静电纺丝毡上形成了具有完整β-片状结构的溶菌酶淀粉样聚集体。通过SR-SAXS、纳米压痕和COMSOL多场耦合计算，作者详细分析了Li金属界面的机械强度、Li⁺浓度和SEI组成。

结果显示，溶菌酶膜介导的锂金属界面表现出较高的机械强度和Li⁺结合能，其弹性模量比不完全β-折叠构型蛋白高5倍，同时巯基极性基团对Li⁺的吸附能力是传统肽键的1.6倍。此外，具有柱状纳米孔的大孔PVDF电纺垫和溶菌酶膜促进了Li⁺在Li金属表面的均匀分布。

图1. 金属锂的沉积行为

因此，与具有PVDF隔膜的电池相比，基于PVDF/溶菌酶隔膜的Li-Li对称电池表现出更高的循环稳定性。具有溶菌酶改性的Li-Li对称电池在电流密度为3 mA cm^-2、容量为1 mAh cm^-2时可稳定循环约680小时，且在2800小时（3 mA cm^-2和3 mAh cm^-2）和2400小时（1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2）内分别表现出稳定的电压平台。相比之下，带PVDF隔膜的电池只能在~30 mV的高过电位下运行200小时。

此外，采用PVDF/溶菌酶隔膜的Li-LFP电池在1 C下循环超过1450次后的可逆容量为135 mAh g^-1，表现出非常优异的循环性能。相反，带有PVDF隔膜的Li-LFP电池在不到200次循环后显示出显著的容量下降。总之，这项工作为构建基于生物蛋白质材料的分子与电化学物种相互作用的系统工程，以赋予锂金属负极高倍率/高面积容量的优良循环性能提供了思路。

图2. PVDF/溶菌酶隔膜在循环过程中的表面演变

Tuning Interface Mechanics Via β-Configuration Dominant Amyloid Aggregates for Lithium Metal Batteries, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c10551

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