​天大孙洁AM：新型局部电场策略促进磷负极的动力学和界面稳定性

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本文开发了一种局部电场策略（LEF）策略，通过优化离子共价有机框架（iCOF）来抑制多磷化锂（LiPPs）溶解并促进反应动力学。

​天大孙洁AM：新型局部电场策略促进磷负极的动力学和界面稳定性
在众多电极材料中，磷负极因其高理论比容量和安全的锂化电位而成为储能应用的有前途选择。然而，多相磷锂化/脱锂反应和可溶性反应中间体导致反应动力学缓慢和活性材料损失。因此，迫切需要磷负极的溶解抑制和动力学促进策略。
​天大孙洁AM：新型局部电场策略促进磷负极的动力学和界面稳定性
在此，天津大学孙洁教授等人开发了一种局部电场策略（LEF）策略，通过优化离子共价有机框架（iCOF）来抑制多磷化锂（LiPPs）溶解并促进反应动力学。由不平衡电荷分布引起的LEF可极大促进原子级的电荷转移，从而实现快速电化学反应。进一步，作者探索了两种含有相反电荷的iCOF（具有阳离子骨架的TpEB-FSI和具有阴离子骨架的TpPa-SO3Li）来为磷负极构建不同的LEF效应。
其中，阳离子COF表现出比阴离子COF更好的循环稳定性。实验测量和理论计算表明，PPsx-和阳离子骨架之间的强静电引力可有效限制溶解的LiPPs物种并调整PPsx-的电子结构以降低反应能垒。此外，阳离子COF可诱导锂盐的分解反应形成稳定坚固且富含LiF的SEI，可有效提高磷负极的界面稳定性。
​天大孙洁AM：新型局部电场策略促进磷负极的动力学和界面稳定性
图1. 常规（下）和阳离子COF辅助磷负极（上）的对比示意图
同时，iCOFs对磷颗粒与碳基底的球磨结合起到了积极的作用，该方法具有低成本和大规模生产的优势，被认为是制备磷/碳杂化物最有效的途径。传统的球磨方法严重破坏了碳材料的固有结构，破坏了电子传递途径。本文提出的LEF效应使iCOF成为剥离辅助剂，可获得尺寸大、层数少的高质量石墨烯，这为与磷的复合提供了更大的表面积，并为快速电化学反应提供了连续的电子转移途径。
因此，阳离子COF辅助磷负极（TpEB-FSI@P/G）可在10.4 A g-1（8.6 C）下提供1227.8 mAh g-1 的高容量，且在1.3 A g-1下循环500次后容量保持率为87%。总之，这项工作提出了一种简便的LEF策略来解决磷负极的综合问题，并通过球磨法拓宽了iCOF作为二维材料剥离辅助剂的功能。
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图2. TpEB-FSI@P/G负极的电化学性能
Local Electric Field-Promoted Kinetics and Interfacial Stability of Phosphorus Anode with Ionic Covalent Organic Framework, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202208514

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