新突破！杨维结/武英/李昊JMCA：连发两篇固态储氢材料纯理论计算（获选为封面）！

随着氢能的普及，储氢作为一个重要环节已得到越来越多的重视。其中，固态储氢作为一类有前景却又充满挑战的领域，一直得难以得到质的突破。其中主要瓶颈之一是脱氢过程需要较高的温度，极大限制了固态储氢的工业发展。然而，为什么一些常见的固态储氢材料需要较高的脱氢温度，以及如何通过改性降低其脱氢温度，一直是难题。

近日，华北电力大学杨维结教授和武英教授团队，以及日本东北大学李昊教授等学者在固态储氢材料领域的理论发展有新突破，并连续在Journal of Materials Chemistry A (2022影响因子：14.511) 发表两篇纯理论研究工作（其中一篇获选为封面文章）。

工作一：发现氢化镁脱氢过程中的“决堤效应”

氢化镁的脱氢过程需要借助高温发生。然而，其最重要的脱氢步骤一直鲜有研究。在该工作中，利用基于第一性原理的动力学和热力学计算，结合分子动力学模拟和COHP成键分析，作者发现在氢化镁最常见的110面上，表面脱氢拥有最大的能垒。然而，若表面结构的氢原子能脱出，后续氢原子的脱附将变得更加容易，呈现出一种“决堤效应”。

图解：氢化镁脱氢中的“决堤效应”：氢化镁脱氢过程中，首层氢原子最难脱出。随后，后续氢原子的脱附将变得容易。

Shuai Dong, Chaoqun Li, Jinhui Wang, Hao Liu, Zhao Ding, Zhengyang Gao, Weijie Yang*, Wei Lv, Li Wei, Ying Wu*, and Hao Li*. “The “burst effect” of hydrogen desorption in MgH₂ dehydrogenation.” Journal of Materials Chemistry A (2022), 10, 22363 (封面论文)

工作二：基于“决堤效应”理论设计单原子催化剂异质结，促进氢化镁首层氢原子的脱附

基于上述“决堤效应”，作者认为：如果能设计出新的材料能促进氢化镁首层氢原子的脱附，那么氢化镁的整体脱氢效率将会极大提高。基于这个结论，作者设计出具有M-N-C结构的单原子催化剂异质结，并对其进行脱氢动力学研究。他们发现，这类异质结的形成可以极大降低氢化镁表面脱氢能垒，与现有的实验报道一致。同时，他们也发现单原子活性中心的电负性与氢化镁的脱氢能垒呈线性关系。该线性关系能有助于快速预测出高性能的催化剂异质结。

左图：M-N-C结构的单原子催化剂异质结有助于降低氢化镁脱氢能垒。右图：氢化镁脱氢能垒与催化剂活性中心电负性呈相关性。

Shuai Dong, Chaoqun Li, Erfei Lv, Jinhui Wang, Hao Liu, Zhengyang Gao, Wei Xiong*, Zhao Ding, Weijie Yang* and Hao Li*, “MgH₂/single-atom heterojunctions: effective hydrogen storage materials with facile dehydrogenation.” Journal of Materials Chemistry A (2022), 10, 19839.