​Nature：用于稳定原子分散催化剂的功能性CeOx纳米胶

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​Nature：用于稳定原子分散催化剂的功能性CeOx纳米胶
单原子催化剂能特别有效地利用昂贵的贵金属并能产生独特的性质，然而由于烧结催化剂的稳定性有限通常会影响其应用。尽管可以通过将金属原子锚定在氧化物载体上抑制烧结带来的影响，但强烈的金属-氧相互作用通常会留下太少的金属位点可用于反应物结合和催化。
在这里，中国科学技术大学曾杰，华盛顿州立大学王勇，加利福尼亚大学Gates Bruce C.和亚利桑那州立大学刘景月（共同通讯）等人展示了将原子分散的金属原子限制在氧化物纳米簇或“纳米胶”上，可以增强锚定的有益效应，并且这些纳米胶本身分散并固定在一个坚固的、高表面积的载体上。
​Nature：用于稳定原子分散催化剂的功能性CeOx纳米胶
通过将分离的和有缺陷的CeOx “纳米胶”岛与高比表面积的SiO2相结合来证明这一策略，平均每个纳米胶岛拥有一个Pt原子。结果表明，在高温下Pt原子在氧化还原环境中均保持分散状态，活性催化剂对CO的氧化活性显著提高。在还原条件下稳定性的提高归因于支撑结构和Pt原子对CeOx比对SiO2有更强的亲和力，这保证了Pt原子能够移动但仍然局限于它们各自的纳米胶岛。CeOx纳米胶岛含有丰富的Ce3+，即使在高温下，它也能在O2或H2环境下锚定Pt原子和小团簇。催化剂（0.4% Pt1/CeOx/SiO2）在氧化还原环境下的稳定性为未来的研究提供了新的机遇。
更重要的是，在研究中发现许多催化剂中的活性相是通过还原先形成的。这些观察结果说明了CeOx 纳米胶设计策略的价值，通过可伸缩的强静电吸附过程还实现了将平均尺寸为2 nm或更小的CeOx (x ≈1.86)纳米胶岛分散到坚固的，高表面积SiO2支撑上，然后选择性地将Pt原子定位在这些岛上。
​Nature：用于稳定原子分散催化剂的功能性CeOx纳米胶
然而，实际应用的挑战仍然存在，例如Pt1原子可逆氧化，以及在较高温度（如300°C）氧化条件下催化剂活性的降低。但是本文的策略是通过适用于Pt以外的金属（包括Pd和Rh）的功能性纳米胶来限制金属原子，并且从原则上讲，它能够产生广泛的单原子和簇催化剂。使用功能性纳米胶来限制原子分散的金属并同时提高它们的反应活性的策略是普遍的，本文的研究结果将被证明对许多催化转化有用并且本文的研究结果将使单原子催化剂更接近实际应用。
Functional CeOx Nanoglues for Robust Atomically Dispersed Catalysts, Nature, 2022, DOI：10.1038/s41586-022-05251-6.
https://www.nature.com/articles/s41586-022-05251-6.

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