​武大/吉大Angew.: 剖幽析微！探究不同反应中间体对Ru-Ru2P催化HOR的影响

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本文制备了一种Ru-Ru2P/C异质结构催化剂，并研究了其在整个pH范围内(从pH~1到pH~13)的HOR性能。

​武大/吉大Angew.: 剖幽析微！探究不同反应中间体对Ru-Ru2P催化HOR的影响
目前为止，质子交换膜燃料电池(PEMFC)被认为最先进的燃料电池技术。然而，PEMFC在酸性条件下的阴极氧还原反应(ORR)仅限于稀缺且昂贵的铂基金属(PGM)，这严重阻碍了其商业应用。碱性交换膜燃料电池(AEMFC)能够利用无PGM阴极催化ORR而引起了人们的广泛关注。
然而，阳极氢氧化反应(HOR)的动力学缓慢(即使是对PGM材料)，因此设计高效的碱性电解质中的HOR催化剂，并探索“pH效应”(电解质pH对HOR活性的影响)是实现AEMFC进一步发展的关键。
​武大/吉大Angew.: 剖幽析微！探究不同反应中间体对Ru-Ru2P催化HOR的影响
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近日，武汉大学罗威和吉林大学张伟等制备了一种Ru-Ru2P/C异质结构催化剂，并研究了其在整个pH范围内(从pH~1到pH~13)的HOR性能。
性能测试结果显示，随着pH的增加，HOR性能发生非单调变化，在pH为7处出现了一个拐点；并且Ru-Ru2P/C在碱性介质下的HOR性能明显优于酸性介质。
此外，当电解质的pH值超过7时，Ru-Ru2P/C的HOR活性呈现单调增加，同时OHBE值逐渐增强。RuRu2P/C的碱性HOR活性变化趋势与OHBE相一致；而酸性HOR活性的变化趋势与HBEapp相一致。
因此，在两种典型的电解质(强酸vs强碱)中，不同的反应中间体(H*、H2O*和OH*)对HOR的作用是不同的(HBEapp vs OHBE)。
综上，这项工作不仅阐明了OHBE在高pH环境下增强HOR动力学中的关键作用，而且为设计实现AEMFC商业化的先进碱性HOR催化剂提供了指导。
The Role of Discrepant Reactive Intermediates on Ru-Ru2P Heterostructure for pH-Universal Hydrogen Oxidation Reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202215585

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