袁加仁/沈小平AFM：一锅合成中熵金属硫化物，可用于高效催化OER

电化学水分解是一种高效率、低环境友善的生产绿色、清洁氢能的方法。然而，由于四电子转移机制引起的反应动力学缓慢，析氧反应(OER)阻碍了水分解系统的发展。目前，具有固有高活性的IrO₂和RuO₂被认为是OER最有效的催化剂。然而，Ir和Ru的稀缺性和价格昂贵严重阻碍了它们的广泛应用。因此，开发高效、低成本的电催化剂以降低OER过电位势在必行。

近日，南昌大学袁加仁和江苏大学沈小平等采用一锅法合成了(NiFeCoX)₃S₄(X=Mn、Cr、Zn)中熵金属硫化物(MEMS)。与二元金属(NiFe)₃S₄和三元金属(NiFeCo)₃S₄相比，由于多元金属协同效应和低结晶度，MEMS显示出显著增强的电催化OER活性。

具体而言，在碱性溶液中，所制备的(NiFeCoMn)₃S₄在10 mA cm^-2电流密度下具有289 mV的低过电位，Tafel斜率为75.6 mV dec^-1；在连续48小时的OER测试过程中，(NiFeCoMn)₃S₄上电流密度几乎保持稳定，甚至有所增强(电流密度的轻微增加可归因于在长时间活化过程中可能的表面位点重构和更多催化活性位点的暴露)。

为了进一步评估(NiFeCoMn)₃S₄催化剂的催化稳定性，将其进行1000个连续CV循环，LSV曲线在循环1000次后几乎保持不变，进一步证明了其出色的循环稳定性。

通过对(NiFeCoMn)₃S₄催化剂进行OER测试后的XPS光谱分析，进一步了解了催化机理。在OER之后，有三价阳离子的产生；随着氢氧化物的形成，所有三价阳离子的比例显著增加。此外，大多数残留硫形态都处于高价态，即硫酸盐组分(SO₄^2-)。氢氧化物和SO₄^2-的共存有利于提高电催化OER的活性。

该项研究中所提到的MEMS具有合成简单、电催化性能优良等特点，同时考虑到中/高熵硫化物材料无穷尽的元素组合，这种中/高熵硫化物的概念可以为各个领域先进功能材料的发展提供广阔的空间。

Facile Synthesis of Medium-Entropy Metal Sulfides as High-Efficiency Electrocatalysts toward Oxygen Evolution Reaction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208170

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