​哈工大/天工大ACB：Pd/NiFe-MOF/泡沫-Ni电化学还原去除氯霉素：性能和机理

为有效提高钯（Pd）电极的催化金属颗粒分散性和催化活性，哈尔滨工业大学丁晶副教授和天津工业大学Shumin Ma（共同通讯作者）等人报道了一种新型高效的Pd/NiFe-MOF/泡沫-Ni复合电极。结果表明，Pd/NiFe MOF/泡沫-Ni对氯霉素（CAP）的反应速率常数是Pd/Ni泡沫-Ni的三倍。当反应时间为2 h时，复合电极对CAP的去除率均达到100%，而Pd/NiFe-MOF/泡沫-Ni电极对CAP的去除率在0-80 min内随CAP初始浓度的增加先增加后降低。该电极具有良好的抗亚硫酸盐性能，在废水中存在Cl^–、NO₃-、HCO₃^–、CO₃^2-和Ca²⁺时，其电催化活性几乎不受影响。

作者使用DFT分析将CAP和加氢脱氯产物（CAP-2O-2Cl）的结合强度与催化剂的结合强度进行比较。通过计算CAP的五种不同吸附构型，发现平行于催化剂的CAP苯环构型最稳定，吸附能为-0.85 eV。结果表明，CAP和CAP-2O-2Cl对NiFe-MOF/泡沫-Ni的吸附能力最强，其次是Pd/NiFe-MOF/泡沫-Ni和Pd/泡沫-Ni。此外，结合DFT分析和电极的电催化加氢脱氯性能，作者发现与CAP强烈结合的NiFe-MOF/泡沫-Ni没有获得最高活性。

此外，与CAP-2O-2Cl相互作用较弱的Pd/泡沫-Ni的活性也较低。CAP的吸附和CAP-2O-2Cl的解吸对电催化加氢脱氯性能有重要影响。过强的吸附有利于CAP的吸附，但不利于CAP-2O-2Cl的解吸，导致活性位点的减少。尽管弱吸附有利于CAP-2O-2Cl的解吸，但弱吸附对CAP的捕获有负面影响。因此，Pd/NiFe-MOF/泡沫-Ni是最合适的催化材料，因此对电催化加氢脱氯的贡献最大。

Insights into the removal of chloramphenicol by electrochemical reduction on Pd/NiFe-MOF/foam-Ni electrode: Performance and mechanism. Appl. Catal. B Environ., 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122076.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122076.