山大张进涛JACS：基于物理化学限域效应实现高性能锌碘电池！

锌碘电池（ZIBs）是一种很有前景的储能设备，具有水系电解液和更安全的锌的独特特性。然而，其性能仍受多碘化物穿梭和碘物种氧化还原机制不明的限制。

在此，山东大学张进涛教授等人通过将单个铁原子嵌入具有金属-氮-碳原子桥接结构的多孔碳中，不仅可以增强限域效应，还可以激发碘的电催化氧化还原转化，从而实现大容量和良好循环稳定性的ZIBs。

具体而言，作者展示了一种简便的一锅法来制备含有铁与氮原子的原子桥接结构的环状多孔碳B-Fe-NC。通常，三聚氰胺与三聚尿酸在铁盐存在下制备超分子聚合体，随后的热解处理导致形成具有Fe-N₄-C原子桥接结构的B-Fe-NC。分层多孔结构为碘物种的受限吸附提供了物理空间，并有效地促进了离子扩散。原位拉曼光谱证明，B-Fe-NC中Fe-N₄-C基团具有良好可逆性的快速反应动力学转换，结合理论计算表明部分独特的原子桥接结构不仅增强了I₂物种的化学捕获，还促进了电催化氧化还原转化。

图1. B-Fe-NC制备示意图及表征

因此，基于B-Fe-NC/I₂电极的ZIB在5 C时经过5000次循环后仍表现出172 mAh g^-1的高比容量。此外，B-Fe-NC/I₂电极即使经过长期测试也能在1.27 V附近保持稳定的电压平台，显示出良好的可逆性和长循环稳定性。循环过程中的平均库仑效率可达99.7%以上，这可能是由于层状孔结构的限域作用和Fe-N₄-C的化学吸附对电催化氧化还原反应的促进作用。

更重要的是，基于B-Fe-NC/I₂组装的软包电池在2 C下循环300多次后容量保持率为90%。该电池可点亮具有“SDU”形状的发光二极管（LED，2.2 V），甚至可为风扇供电。这项工作表明，通过将单个金属原子与氮合理锚定在多孔碳基底中可引发物理化学限域效应，从而增强碘的电催化氧化还原转化，这对于制造高性能锌碘电池及其他电池至关重要。

图2. B-Fe-NC/I₂电极的电化学性能

Physicochemical Confinement Effect Enables High-Performing Zinc–Iodine Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c09445

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