大工AM：剖幽析微！深入探究氢氧化物析氧反应重构活性位点来源

电催化水分解产氢是一种能够有效缓解全球能源危机和环境问题的有效方法。然而，析氧反应(OER)缓慢的动力学严重阻碍析氢半反应的进行，因此需要设计并制备出高效的OER电催化剂。活性中心的原子结构和电子结构的调节对合理设计电催化析氧反应(OER)催化剂具有重要作用。然而，在碱性水电解过程中，由于催化剂表面进行了重构，对活性位点的精确识别仍存在很大的难度。

近日，大连理工大学侯军刚和高峻峰等采用多金属氢氧化物CoFeCuOOH作为表面模型催化剂，通过一系列研究明确地确定了CoFeCuOOH催化剂的结构和性能之间的深入相关性。

在1.0 M KOH溶液中，由Cu₂S/CoFe LDH衍生的Cu₂S/CoFeCuOOH表现出优异的电催化OER性能。

其在10和100 mA cm^-2电流密度下的过电位分别为170和268 mV，Tafel斜率为41 mV dec^-1，远低于RuO₂。

此外，Cu₂S/CoFeCuOOH还具有优异的稳定性，其在1.5 V_RHE的恒定电位下连续运行100 h后，电流密度没有发生明显下降。

实验结果和理论计算表明，源自Cu₂S/CoFeCuOOH的CoFeCuO₂活性物种具有特殊的电子结构，在重建的同时，完成了在原子水平上的活性位点向氧位点的转化(通过原位¹⁸O同位素标记DEMS对CoFeCuOOH的真实活性位点进行探测，提出了晶格氧的氧空位位点机制)。

反应途径的转化有助于增强OER的性能，并且由于氧位点上的OER在很大程度上不受质子-电子协同转移的限制，打破了传统AEM途径的热力学限制，因此Cu₂S/CoFeCuOOH表现出良好的内在活性。

简而言之，这项工作为在原子水平上的催化活性位点的鉴定提供了深入的见解，并为高性能OER电催化剂的开发提供了理论基础。

Identification of the Origin for Reconstructed Active Sites on Oxyhydroxide for Oxygen Evolution Reaction. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202209307

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