吉大AM：α-FeOOH促进LDH形成和稳定NiOOH，实现高效析氧和尿素氧化

设计并开发出高效、稳定的电催化剂是促进析氧反应(OER)和尿素氧化反应(UOR)缓慢动力学的关键。在各种非贵金属电催化剂中，镍铁基纳米材料因其成本效益、自然丰度和良好的电子结构而受到相当大的关注。特别是NiFe基层状双氢氧化物(NiFe LDHs)具有高的内在电化学活性。

有研究报道，NiFe LDH实际上是一种预催化剂，它在碱性溶液中经历了自重建过程，生成NiOOH作为OER的活性物质。不仅对于OER，NiOOH还能有效地催化尿素的氧化，而尿素具有更复杂的六电子氧化还原过程。然而，由于Ni(Ⅲ)的高价态不稳定，除非采用高阳极极化，否则NiOOH无法直接合成和应用。因此，探索稳定NiOOH催化剂的合成方法至关重要。

近日，吉林大学黄科科课题组首先进行了密度泛函理论(DFT)计算，预测了在α-FeOOH存在的条件下LDH和NiOOH的催化行为，结果表明α-FeOOH可以促进NiOOH的形成和稳定。

在DFT预测的启发下，研究人员采用直接的水热法和随后的电氧化处理的“扩散-再定位”方法，成功合成了一种由无定形的NiOOH/FeOOH和α-FeOOH组成的电催化剂(NiOOH/(LDH/α-FeOOH))。

此外，XPS和XAS结果表明，得到的纳米复合材料在α-FeOOH和LDH之间表现出较强的电荷转移作用，Ni位周围的电子密度降低。

实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，α-FeOOH的存在对于NiOOH的形成和稳定至关重要：LDH的电荷密度由于被α-FeOOH吸引而降低，随后通过电氧化触发结构重建，成功地获得了活性NiOOH物种。

并且由于NiOOH/(LDH/α-FeOOH)复合材料具有优化的d带中心和对OER和UOR表现出最低的自由能垒，其表现出优异的电催化活性。

因此，NiOOH/(LDH/α-FeOOH)在10 mA cm^-2电流密度下的OER过电位和UOR电位分别为195 mV和1.35 V。综上，该项工作通过引入一种新的相位来调节电荷分布，从而促进催化剂表面重建，这为设计具有高活性和稳定性的催化剂提供了策略。

Formation and Stabilization of NiOOH by Introducing α-FeOOH in LDH: Composite Electrocatalyst for Oxygen Evolution and Urea Oxidation Reactions. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202209338

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