华科孙永明AFM：揭示Ah级层压软包电池中锂金属负极本征不均匀电化学反应

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锂（Li）金属负极的不均匀电化学反应是阻碍其在可充电高能量密度电池中应用的主要原因之一。在实验室规模的纽扣电池中，Li金属负极的均质化电化学反应已经取得了很大进展。然而，不能将其直接应用于不良缺陷或副反应会显著加剧的软包电池。

在此，华中科技大学孙永明教授等人分析了纽扣电池和软包电池之间电化学锂沉积/剥离行为的差异，揭示了由软包电池结构引起的电化学反应的内在不均匀性，解释了为何Ah级层压软包电池中锂金属电极的电化学失效速度比纽扣电池快得多。

具体而言，作者研究了原始锂金属电极和具有快速锂传输能力的锂金属/锂锡合金（Li/Li-Sn）复合电极在Ah级层压软包电池中大尺度电极的不同区域（近接头区域、中心区域和边缘区域）的电化学锂沉积/剥离行为，并揭示了不同电池结构/电极区域的影响。在尺寸为8×11 cm的原始锂金属电极中，循环后观察到结构松散的多孔枝晶状锂沉积。由于局部放大的电流密度，其中靠近分接头和与集流体紧密连接的中心区域比边缘区域表现出更严重的腐蚀，但裂纹仍遍布整个边缘区域。

图1. Li/Li-Sn合金复合材料和原始锂负极的电化学性能比较

与此形成鲜明对比的是，在Li/Li-Sn合金复合负极的不同区域观察到了具有致密结构的均匀Li沉积并抑制了寄生反应和气体生成，这证明了Li合金复合负极设计在均匀电化学反应和延长Ah级层压软包电池结构寿命方面的积极作用。作为演示，1.2 Ah SPAN||Li/Li-Sn软包电池在600 mA（1 C = 1200 mA，正极面积容量为3.4 mA h cm^-2）下显示了超过100次循环的稳定充放电性能，容量保持率为87%，远远优于SPAN||Li电池（仅在40次循环后失去了所有容量）。

这项工作首次揭示了在实际苛刻的测试条件下，Ah级层压软包电池中大尺寸锂金属电极的电化学环境差异导致的电化学镀锂/剥离反应的放大不均匀性及Li/Li-Sn合金复合负极在消除不均匀电化学反应和抑制副反应方面的先进作用。

图2. 循环过程中原始锂和Li/Li-Sn合金复合电极的演变示意图

Revealing the Intrinsic Uneven Electrochemical Reactions of Li Metal Anode in Ah-Level Laminated Pouch Cells, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210669

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