许骏AEM：SiO与石墨颗粒之间相互作用的机理和定量理解

【做计算找华算】理论计算助攻顶刊，10000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！

由Si和二氧化硅（SiO₂）组成的SiO是最具商业前景的负极材料之一，可与石墨混合用于高能量密度锂离子电池（LIBs）。SiO₂/石墨（SiO₂/Gr）复合负极的主要瓶颈之一是由于复合颗粒内部和之间产生的大应力和应变（变形）而导致的可循环性。然而，目前仍缺乏对高度电化学-力学耦合行为的复杂和定量理解。

在此，美国北卡罗来纳大学夏洛特分校许骏教授等人建立并验证了具有详细几何描述的电-化学-力学模型，以定量揭示使用半电池配置的SiO/Gr复合负极的潜在控制机制。根据半电池电压和全电池厚度的变化，通过将仿真结果与相应的实验进行比较来验证所提出的模型。作者分析了电化学行为，包括电压曲线、组件SOC演变、局部分布、电解液中的极化和镀锂条件等。

进一步，作者讨论了力学方面的应力和变形演变，并研究了应力分布和相应的应力梯度驱动通量。然后，基于验证模型讨论了SiO重量百分比（wt.%）、SiO位置、SiO大小和电流倍率对上述行为的影响。总之，这项研究提供了一个完全耦合的建模框架来描述 SiO/Gr复合负极的异质行为。通过对此类行为的基本了解，该研究为高能量密度SiO/Gr复合负极的制造和工程设计提供了指导。

图1. 含7 wt.%和10 wt.% SiO 的半电池实验和模拟结果之间的比较

最后，作者总结结论如下：

（1）应力梯度驱动的扩散主要影响SiO/Gr复合负极中的SiO颗粒和SiO-Gr接触面积；

（2）在1 C恒流充电条件下，SiO含量为8 ~ 10 wt.%是实现容量输送和最小化镀锂的最佳选择；

（3）将SiO颗粒放置在隔膜侧附近并保持与碳粘结剂域或Gr颗粒的良好附着可减少电解液中的锂电镀和极化，同时略微增加可忽略的整体变形；

（4）减小SiO颗粒的尺寸可能会在SiO中获得更大的锂化程度，但在Gr中的锂化程度较低，从而导致在具有相同可行容量的情况下镀锂风险较小。此外，负极的整体应力大小和变形略有降低；

（5）增加电流倍率会导致更小的半电池电势和更严苛的电镀条件并增强Gr中的锂化，这甚至会进一步导致接近充电过程结束时的过度锂化。在较大的倍率下，应力和应力梯度引起的通量都较大，这对电池性能不利。

图2. 不同SiO尺寸模型之间电化学行为的比较

A Mechanistic and Quantitative Understanding of the Interactions between SiO and Graphite Particles, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202584

【做计算找华算】华算科技专注理论计算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！

用户研究成果已发表在Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM、EES等国际顶级期刊。

添加下方微信好友，立即咨询计算服务：

电话/微信：13622320172

点击阅读原文，提交计算需求！

原创文章，作者：金蓉，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2022/12/06/9154568ed6/

许骏AEM：SiO与石墨颗粒之间相互作用的机理和定量理解

相关推荐