AEM：热蒸发预锂化技术在锂离子电池Si负极上的实际应用

使用Si作为负极材料的锂离子电池（LIB）比最先进的石墨基LIB具有更高的能量密度。然而，体积膨胀和相关动态表面的挑战导致固体电解质界面的连续（重新）形成、活性锂损失（ALL）和快速容量衰减。当Si与高容量但活性较高的富镍正极（如NCM-811）搭配使用时，电池故障会进一步加速。

在此，德国明斯特大学Aurora Gomez-Martin、Egy Adhitama等人评估了基于锂金属的预锂化技术在基于粉末的Si电极中的实际适用性，以应对上述挑战。具体而言，作者采用锂热蒸发技术在微米级Si电极（µ-Si）上沉积锂金属（所需厚度≈1 μ m），得到的电极简称为“preLi µ-Si”。作者将该电极在双电极和三电极配置的锂金属电池和全电池配置（NCM-811正极）中进行了评估，这对于评估实际相关性和更全面的电化学分析是必要的。

在本研究中，使用Si基负极与富镍NCM-811正极非常重要，因为这些材料有可能提高LIB的能量密度。进一步，作者还讨论了Li利用率（预锂化程度）和分布，研究了不同的电极容量平衡（N/P比）及其与能量密度的权衡。

图1. preLi µ-Si的形貌及通过热蒸发沉积锂的示意图

通过对不同N/P比的深入研究，作者发现1.2的N/P比会导致严重的容量损失，因此，选择6.8的N/P比作为“更安全”的选择。同时，NCM-811||preLi µ-Si全电池（25%的预锂化程度）可获得更高的≈192 mAh g^-1的初始放电容量和77%的容量保持率，而NCM-811||µ-Si全电池容量仅为160 mAh g^-1 且保持率为63%。

此外，作者强调了关于预锂化的电池寿命和能量密度之间权衡的评论，介绍了活性材料水平的比能计算并与SOTA石墨基LIB进行了比较。虽然预锂化方法确实可以补偿初始和持续的ALL，但它仍无法解决其主要挑战（即体积膨胀）。尽管如此，本研究中讨论的现象将为使用锂金属热蒸发作为Si负极预锂化技术的研究提供一定的指导，以达到未来可应用包含Si作为负极的最佳电池系统（即使用1.03~1.2的N/P比）而不牺牲稳定性的地步。

图2. µ-Si/preLi µ-Si电极循环后的横截面SEM分析

On the Practical Applicability of the Li Metal-Based Thermal Evaporation Prelithiation Technique on Si Anodes for Lithium Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203256

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