浙大侯阳AFM：Sn/NCNFs实现工业级CO2电还原

开发具有低过电位和工业级电流密度的高效、稳定的电催化剂对CO₂电还原具有重要意义，但CO₂电还原过程中质子传输速率低仍然是一个挑战。

基于此，浙江大学侯阳教授（通讯作者）等人报道了一种利用静电纺丝和热解相结合的方法，制备了锡（Sn）-氮位点约束多孔氮掺杂碳纳米纤维（Sn/NCNFs）。优化后的Sn/NCNFs催化剂具有优异的CO₂ER活性，最大CO FE为96.5%，低起始电位为-0.3 V, Tafel斜率为68.8 mV dec^-1。

在流动电池中，工业级的CO局部电流密度达到100.6 mA cm^-2。此外，具有Sn/NCNFs负极的Zn-CO₂电池，最大功率密度为1.38 mW cm^-2，长期稳定性好。

通过DFT计算，以阐明NCNFs中掺杂N原子对Sn/NCNFs的影响。构建了不同N原子类型的原子Sn-N的三个结构模型，并将其标记为Sn-N/N₂、Sn-N/N₃和Sn-N/N₄。

为阐明催化机制，计算了CO₂在这些模型上的吉布斯自由能。计算得到Sn-N/N₃模型*COOH生成速率决定步骤的自由能垒为2.06 eV，远低于其他三种模型。

结果表明，Sn-N位点附近的吡咯N原子可以有效地降低*COOH中间体形成的能垒，提高CO₂ER的性能。此外，在这些模型上Sn p轨道中心的总态密度（DOS）和部分态密度（PDOS）。

在Sn-N/N₃模型中，Sn 5p轨道的能带中心发生了正向偏移，并更接近费米能级（E_f），表明掺杂的吡咯N原子改变了Sn 5p轨道的局域电子密度，从而导致Sn-N/N₃结构具有更高的电导率和电子反应速率。

Boosting Industrial-Level CO₂ Electroreduction of N-Doped Carbon Nanofibers with Confined Tin-Nitrogen Active Sites via Accelerating Proton Transport Kinetics. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202208781.

https://doi.org/10.1002/adfm.202208781.

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