南师大邱晓雨AEM:非均相M1N4-C-M2N4-C-M3N4 TSAs协同助理Zn-空气电池电催化途径及水裂解 2022年12月9日 下午12:04 • 顶刊 • 阅读 319 非均相三元单原子(TSAs)催化剂 三元金属催化剂在互补性和协同作用方面有很大的前景,在涉及多中间体的组合反应中很有前景。然而,同时将所有三种金属种类缩小到单原子水平仍面临着挑战。 基于此,南京师范大学邱晓雨副教授(通讯作者)等人报道了一种通用的金属封装-分离-覆盖策略,并制备了非均相M1N4-C-M2N4-C-M3N4三元单原子(TSAs)催化剂,比单原子负载(IrPtCu TSAs, wt%高达21.24%)高三倍。 通过DFT计算,从理论上解释了TSAs的催化机理。构建一个可能的(CoN4-C-NiN4-C-FeN4 TSAs)和三个比较的(CoN4-C、NiN4-C和FeN4-C SAs)模型。 利用这些可以很好地推广到CoN4位点、NiN4位点和FeN4描述符,SAs的ORR、OER和HER活性分别按照FeN4-C > CoN4-C > NiN4-C、NiN4-C > CoN4-C > FeN4-C和CoN4-C > FeN4-C的顺序进行识别。 具体而言,对于ORR,FeN4-C SAs表现出最显著的放热质子-电子转移步骤,ΔGO*为1.31 eV;对于OER,NiN4-C SAs表现出2.00 eV的最低极限能垒,ΔGO*-OH*为1.91 eV;对于HER,CoN4-C SAs表现出最接近0 eV的ΔGH*。 如吸附构型和自由能图所示,SAs的上述趋势很好地推广到CoN4-C-NiN4-C-FeN4 TSAs中的CoN4位点、NiN4位点和FeN4位点。 关键描述符还证实了TSAs中FeN4位点、NiN4位点和CoN4位点分别作为ORR、OER和HER的最佳吸附位点的作用,理论上指出了TSA对不同反应的位点选择性。 Ternary Synergism of Heterogeneous M1N4-C-M2N4-C-M3N4 Single-Atom Sites to Manipulate the Electrocatalytic Pathway for Zn-Air Battery and Water Splitting. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203150. https://doi.org/10.1002/aenm.202203150. 原创文章,作者:火锅面,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2022/12/09/465107e28c/ AEM催化 赞 (0) 0 生成海报 微信扫码分享 相关推荐 npj Comput. Mater.: 机器学习发现环境压力下控制实验材料稳定性的方程 2023年10月11日 卢怡君ACS Energy Letters:调节分子间相互作用,实现高性能水系电池! 2023年10月11日 杀疯了!大连化物所,一天里连发Science和两篇Nature大子刊! 2024年2月19日 成果斐然!于吉红院士团队,再发重磅Angew! 2023年10月18日 澳大/南科大EnSM:电解质添加剂分子结构实现LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2/石墨软包电池高温界面稳定性 2024年2月19日 麦亦勇/冯新亮/汪圣尧,最新Angew! 2024年5月17日