重磅！上海交通大学今日Science！

压电材料将电信号转换为机械应变，使其成为至关重要的致动器和传感器。但大多数商业化压电致动器都含有铅，对环境提出了挑战。

上海交通大学金属基复合材料国家重点实验室郭益平教授，中国科学院上海硅酸盐研究所傅正钱副研究员和澳大利亚卧龙岗大学张树君教授等人表明通过传统的固态反应方法合成且无需任何后处理的情况下，在锶（Sr）掺杂(K,Na)NbO₃无铅压电陶瓷中得到了一个巨大的应变（1.05%）和大信号压电应变系数（2100 pm/V），其中缺陷偶极子和域切换之间的相互作用最终导致了超高电应变的存在。

同时，20 kV/cm时的抗疲劳性、热稳定性和应变值（0.25%）与商业化Pb(Zr,Ti)O₃基陶瓷相当或更好，显示出巨大的实际应用潜力。因此，这种材料可以提供一种无铅替代品，其成分简单，从而用于压电致动器和高性能压电设计范例。

相关研究成果“Giant electric field-induced strain in lead-free piezoceramics”为题发表在Science上。

压电致动器可以直接将电信号转换为机械应变，并已广泛应用于消费电子产品，运输，精密光学仪器以及微机电系统和机器人。压电致动器占据主要份额，预计到2026年将增长到354亿美元。特别是无铅器件，预计2019年至2024年的复合年增长率将高达20.8%。其中，由80 kV/cm高电场驱动的含铅材料(Bi,La)FeO₃-PbTiO₃，在压电陶瓷中具有最高应变1.3%。

考虑到反对使用铅的环境法规，已经做出了大量努力来寻找无铅替代品。在无铅压电系统中，(Na_1/2Bi_1/2)TiO₃（NBT）基陶瓷在50 kV/cm时具有~0.7%的最高应变，但这伴随着大的滞后，这归因于由高电场驱动的遍历弛豫相和铁电相之间的转变。因此，归一化应变 S_max/E_max通常低于1000 pm/V，而在基于NBT的陶瓷中，低电场下的应变非常小。

相比之下，(K,Na)NbO₃（KNN）压电陶瓷与商业化Pb(Zr,Ti)O₃（PZT）相比具有相当小的信号压电系数。然而，目前基于KNN的陶瓷通常需要复杂的化学计量控制，并且即使由40至60kV/cm的电场驱动，也只有高达0.3%的电应变。考虑到实际驱动应用，商业化PZT基陶瓷的常见驱动电场约为20 kV/cm。无铅材料在20 kV/cm的驱动电场下没有表现出与商业化PZT材料相当的电应变性能（包括应变值、滞后、热稳定性和抗疲劳性）。

实际上，引入缺陷偶极子被报道是增强电场诱导应变的有效策略。在Mn，Cu或Fe掺杂的KNN陶瓷中，缺陷偶极子引起不对称应变。尽管在Cu或Fe掺杂的KNN陶瓷中已经实现了0.4至0.5%的高双极应变（由50 kV/cm驱动）和0.18%的单极应变（由35 kV/cm驱动），但Ar气氛辅助烧结和极化老化程序是必不可少的。因此，非常需要具有简单成分、低成本、易于加工和高电应变性能的无铅陶瓷。

本研究通过传统的固态反应方法合成且无需任何后处理的情况下，在[K_0.5(1-x)Na_0.5(1-x)Sr_x]NbO₃（KNSN100x）中引入V’_K/Na-V’’_O缺陷偶极子能够实现优异的应变性能，例如极化时效。在KNSN3（x=0.03）陶瓷中获得了室温下1.05%和160°C下1.67%的巨型双极电应变，这是无铅陶瓷的非常高的值，与无铅或铅基单晶相当。

对于实际应用环境，KNSN3陶瓷还具有比任何其他无铅陶瓷或商业化PZT基陶瓷更高的单极应变（0.25% @ 20 kV/cm）。特别令人感兴趣的是，KNSN3陶瓷具有良好的抗疲劳性、低滞后性和热稳定性，显示出在致动器应用中取代铅基压电陶瓷的巨大潜力。微观结构和电子特性表明，其优异的应变性能源于外部电驱动的V’_K/Na-V’’_O缺陷偶极子的单向排列与缺陷偶极子与域开关之间的相互作用。

图1. KNSN陶瓷的成分与晶体结构和电性能的关系

图2. 缺陷偶极子对KNSN3极化和应变行为的影响

图3. KNSN3的微观结构表征

图4. KNSN3优异的电应变性能

总之，本文通过对比所研究的KNSN3陶瓷与代表性压电的单极应变性能，其中KNSN3优于无铅陶瓷，甚至可与无铅和铅基单晶相媲美。定制V’_K/Na-V’’_O缺陷偶极子和微观结构，使得缺陷偶极子与铁电畴的耦合，从而为巨应变压电材料的设计提供了范式。考虑到20 kV/cm以下的高应变、良好的抗疲劳性和热稳定性，KNSN有望成为宽温度范围和高排量压电致动器应用的巨大潜在无铅替代品。

作者介绍

郭益平，上海交通大学研究员，1995年获西北工业大学材料科学与工程系学士学位，1998获西北工业大学应用物理系硕士学位。1998-2000年在山东省硅酸盐研究所工作， 2000-2003年在中科院上海硅酸盐研究所攻读博士学位，2003年4月-2004年12月在日本名古屋工业大学电子陶瓷研究室工作，任COE项目博士后研究员。2005年1月-2006年3月在日本产业技术综合研究所中部中心工作，AIST特别研究员。2006年4月-2007年3月在日本丰桥技术科学大学电子工程系集成电路研究室工作，任产学官连携研究员。2007年4月起，任上海交通大学副教授。其中2007年12月至2007年3月期间在日本丰桥技术科学大学任访问副教授，2009年6月至2010年8月期间在澳大利亚国立大学任澳大利亚研究理事会（ARC)项目高级研究员。2015年1月起，任上海交通大学研究员，博士生导师。

傅正钱，男，1991年生，中国科学院上海硅酸盐研究所副研究员。2018年获中国科学院上海硅酸盐研究所材料物理与化学专业博士学位，毕业后留所工作至今，研究方向主要是基于球差电镜和原位电镜开展微结构研究。近年来，围绕反铁电、铁电、压电等功能材料的关键基础科学问题开展了一系列研究，以第一或通讯作者在Nat. Commun., Sci. Adv., Adv. Energy Mater., Chem. Mater.等期刊共发表论文20余篇，主持了国家自然科学基金（青年基金项目），上海市自然科学基金（面上项目），中国科学院仪器设备功能开发技术创新项目和上海硅酸盐研究所科技创新项目。

Geng Huangfu†, Kun Zeng†, Binquan Wang, Jie Wang, Zhengqian Fu*, Fangfang Xu, Shujun Zhang*, Haosu Luo, Dwight Viehland, Yiping Guo*, Giant electric field-induced strain in lead-free piezoceramics, 2022, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade2964

原文链接：

1. https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade2964

2. https://sklcm.sjtu.edu.cn/team/detail.aspx?id=24

3. http://sourcedb.sic.cas.cn/zw/rck/202207/t20220706_6472282.html

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