厦大/广工大AM: 非晶PdSe2上低配位Pd位点用于高活性、选择性和稳定催化H2O2电合成

电化学氧还原反应(ORR)在生产过氧化氢(H₂O₂)由于其温和和绿色的特点引起了人们的广泛关注。在过去的几十年里，铂族金属(PGMs)被广泛应用于H₂O₂电合成的催化剂。然而，由于PGMs的低H₂O₂选择性和生产效率，H₂O₂电合成的大规模应用仍然面临巨大的挑战。因此，人们迫切希望开发选择性和pH通用的H₂O₂电合成催化剂。

考虑到非晶材料的无序原子排列可以显著促进许多电催化活性，厦门大学黄小青、华中科技大学杨利明和广东工业大学徐勇等制备了具有低配位Pd位点的非晶PdSe₂纳米颗粒(a-PdSe₂ NPs)，并将其用于H₂O₂的电合成。

性能测试结果显示，最优的a-PdSe₂ NPs/C显示出高的过氧化氢选择性，在0.1 M KOH、0.1 HClO₄和0.1 M Na₂SO₄中分别为90.6%、95.8%和96.3%，远高于在相同条件下的晶体PdSe₂(c-PdSe₂ NPs)(~60%)，表明其能够作为过氧化氢电合成的pH通用催化剂。更重要的是，在三相流动槽中，在0.1 MNa₂SO₄中反应2小时后，产生的H₂O₂达到1081.8 ppm，表明a-PdSe₂ NPs/C具有巨大的实际应用潜力。

实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，a-PdSe₂ NPs不仅能暴露表面更多的Pd活性位点，而且还表现出优越的固有电导率：a-PdSe₂ NPs的Pd-d和Se-p态更接近费米能级，因此，a-PdSe₂ NPs在费米能级上表现出明显的电子态占据，其增强的导电性和电荷可转移性使其具有优越的催化性能。

此外，在a-PdSe₂ NPs中，Pd位点低配位和无序Pd原子排列的协同作用导致Pd位点可以优化对含氧中间体的吸附，抑制O-O键的裂解，显著提高了H₂O₂的选择性和生产效率。总的来说，本研究系统地揭示了过氧化氢电合成中活性位点的分离与非晶化之间的协同作用，进一步促进了人们对多相催化及其结构-性能关系的基础研究。

Low-Coordinated Pd Site within Amorphous Palladium Selenide for Active, Selective and Stable H₂O₂ Electrosynthesis. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202208101

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