陈忠伟院士团队，连发两篇AM！

近日，加拿大滑铁卢大学陈忠伟院士团队等人在Adv. Mater.（IF=32.086）上发表了两篇最新研究成果，即“Single Zinc Atom Aggregates: Synergetic Interaction to Boost Fast Polysulfide Conversion in Lithium-sulfur Batteries”和“Regulation of Outer Solvation Shell Toward Superior Low-Temperature Aqueous Zinc-Ion Batteries”。下面，对这两篇成果进行简要的介绍，以供大家学习和了解！

Adv. Mater.：Zn单原子聚集体：协同促进Li-S电池中多硫化物快速转化

单原子催化剂（SACs）由于其在原子尺度反应机制和结构-活性关系中的优异适用性，为提高硫电极的利用效率提供了新的可能性。基于此，加拿大滑铁卢大学陈忠伟院士、华南师范大学王新教授和河北工业大学张永光副教授（共同通讯作者）等人报道了一种高度有序N-掺杂碳纳米管阵列（ZnN₄-NC）上均匀分散具有短原子间距（<1 nm）的高负载Zn SAs作为锂-硫（Li-S）电池中快速氧化还原转化的硫主体。排列的碳纳米管的立方体结构可以促进高硫负载下的快速传质，并且丰富的单原子活性位点进一步加速多硫化物锂（LiPSs）的转化。因此，具有S@ZnN₄-NC正极的Li-S电池的初始放电容量高达1225.3 mAh g^-1和99%的高硫利用率。同时，其具有优异的长循环性能，在500次循环中每次循环的容量衰减为0.032%，且快速动力学可达5.0 C。

原子间距离小于1 nm的相邻单原子诱导的协同增强效应，进一步加速了硫在高硫负载下的快速多步反应。实验测试结果表明，所制备的Li-S电池表现出优异的循环稳定性，在7.2 mg cm^-2的高硫负载（电解质与硫的比值约为3.7 mL g^-1）下，Li-S电池在循环100次后，其面积容量达到5.6 mAh cm^-2。在组装成一个袋式电池后，在0.1 ℃的温度下循环100次后，它仍能提供953.4 mAh g^-1的高容量，有助于开发实际可行的Li-S电池。

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图1. S@ZnN₄-NC的合成与表征

图2. ZnN₄-NC的结构表征

图3. DFT计算

图4. S@ZnN₄-NC和ZnN₄-NC正极的性能

图5. 具有S@ZnN₄-NC和ZnN₄-NC正极的Li-S电池性能

小结

总之，通过热解策略合成了具有短原子间距（<1 nm）的高负载Zn SAs在有序N掺杂碳纳米管阵列（ZnN₄-NC）上的均匀分散，作为Li-S电池中快速氧化还原转化的硫主体。由排列的碳纳米管组成的立方体在高负载条件下为Li-S电池中的快速传质提供了通道，同时相邻单原子诱导的协同增强效应进一步促进了硫在高硫负载下的快速多步反应。在7.2 mg cm^-2的高硫负荷（E/S=3.7 mL g^-1）下，所制备的Li-S电池具有良好的循环稳定性，循环100次后的面积容量为5.6 mAh cm^-2。在组装成一个袋式电池后，在100次循环后，仍能提供953.4 mAh g^-1的高容量。此外，高负载SAC中的站点间距离效应首次应用于Li-S电池，为Li-S电池催化剂的设计提供了新方向，有助于Li-S电池的商业化。

Single Zinc Atom Aggregates: Synergetic Interaction to Boost Fast Polysulfide Conversion in Lithium-sulfur Batteries. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202208470.

https://doi.org/10.1002/adma.202208470.

Adv. Mater.：外溶剂化壳对超低温水系锌离子电池的调节作用

水系锌离子电池具有成本低、安全性高的特点，是新一代储能技术之一。然而，由于剥离/沉积工艺的不稳定，在高电流密度和低温条件下枝晶生长严重阻碍了其实际应用。基于此，加拿大滑铁卢大学陈忠伟院士、华南师范大学王新教授和罗丹研究员（共同通讯作者）等人报道了一种“共晶溶剂化壳”的概念，其中Zn²⁺的外溶剂化壳是由2-丙醇组成。通过添加具有不同碳链长度和异构体的醇，醇分子可以通过取代水分子构建“共晶层”来调节外溶剂化壳层。“共晶溶剂化壳”与Zn表面的特定晶面具有很强的亲和力，以促进Zn金属的定向沉积。

此外，“共晶溶剂化壳”表现出很大的去溶剂化动力学，特别是在低温下，呈现出快速可靠的电化学性能。实验测试结果表明，即使在升高的电流密度（15 mA cm^-2）下，2-丙醇复合电解质中的Zn负极在500 h内也表现出显著的循环稳定性，优于已报道的最新电解质溶剂化结构设计。由于“共晶溶剂化壳”的结构优势，150 mAh Zn|V₂O₅袋式电池在-20 °C的低温下循环可以获得显著的性能。该工作为Zn离子电池在极端条件下实现快速充电和长期循环能力提供了新策略。

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图1. 共晶溶剂化结构示意图

图2. Zn²⁺溶剂化结构的研究

图3. Zn负极的表征

图4. 低温下的表征

图5. 电化学性能

小结

总之，作者提出了调节Zn离子的外溶剂化壳层可以有效地促进Zn的均匀沉积，特别是在低温条件下实现优越的电化学性能。作者利用弱极性醇分子部分取代溶剂化壳层的水分子，以进行验证。EXAFS证实，在Zn(OTf)₂水溶液中加入2-丙醇，在不影响Zn²⁺内溶剂化壳的情况下，实现了外溶剂化壳结构的改性。MD模拟也证实了溶剂化壳层由OTf^–和2-丙醇组成。(101)和(002)面的高度表面亲和性导致Zn进行定向沉积，形成均匀的Zn沉积。由于这些结构特征，即使在15 mA cm^-2的高电流密度下，也可以实现均匀的Zn沉积。此外，Zn|Zn对称电池和Zn|V₂O₅电池在室温和零度以下表现出显著的电化学性能。这种简易的设计策略可以潜在地应用于相关的储能装置，以设计优越的低温性能。

Regulation of Outer Solvation Shell Toward Superior Low-Temperature Aqueous Zinc-Ion Batteries. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202207344.

https://doi.org/10.1002/adma.202207344.

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