安建大王秀芳/丁益Small：SnS2上构建N-Cu-S界面化学键实现高效的太阳能光电化学全水解

安建大Small：SnS2上构建N-Cu-S界面化学键实现高效的太阳能光电化学全水解

石油燃料的消耗和环境的恶化不仅违反了可持续发展的规则，也抑制了当前工业的发展。将太阳能转化为化学资源已被认为是对当代能源和环境挑战的重要回应。作为一种可能的将太阳能转化为化学燃料的方法，光电电化学（PEC）水分解引起了广泛的科学和技术关注，它结合了电催化，光催化，电荷动力学和催化反应的优点。然而，由于各种光电极从太阳能转换到氧和氢的效率低，反应动力学缓慢，载流子的分离和传输效率低，光吸收弱，限制了PEC的应用。

为了克服这些困难，构建高效的太阳能水分解光电极是非常可取的，但也是具有挑战性的。因此，安徽建筑大学王秀芳和丁益（共同通讯）等人开发了一种新的策略来构建N-C骨架和SnS₂之间的界面N-Cu-S键（Cu-N-C@SnS₂）以实现PEC的高效水分解。

在Na₂SO₄溶液（0.5 M）中，在光照后，纯SnS₂光电阳极在1.23 V（相对于RHE）时表现出相对较低的光电流密度（0.25 mA cm^-2），这是由于OER动力学缓慢和严重的载流子复合。N-C@SnS₂-1比纯SnS₂具有相对更高的PEC水分解的能力，主要是由于在N-C骨架的作用下，空穴流到表面同时电子流到氟掺杂氧化锡。

显然，Cu-N-C@SnS₂-1在这些材料中具有最好的性能（在1.23 V（相对于RHE）下电流密度为3.40 mA cm^-2），起始电位负移0.04 V（相对于RHE）。同时，N-C和Cu-N-C具有较低的电流密度。这些表明，N-Cu-S键的引入可以抑制载流子的复合，提高析氧活性。N-Cu-S键的存在和复合材料中SnS₂的含量也显著影响表面光电流值。

详细的实验和计算结果表明，界面N-Cu-S化学键增强了界面接触，提高了载流子的分离和转移效率，改善了电化学反应的活性和稳定性。此外，引入N-Cu-S键后，Cu-N-C@SnS₂表面的过电位降至2.52 V，说明OOH^*更容易在Cu-N-C@SnS₂表面形成，有利于产生O₂。N-Cu-S键是影响Cu-N-C@SnS₂异质结反应活性的关键因素，可以显著提高析氧反应活性。基于上述实验和理论数据，提出了一种可行的机制，以解释Cu-N-C@SnS₂光电阳极上显著提高的PEC性能。

对于具有较差界面键合的N-C骨架和SnS₂，由于它们的界面上有较大的能垒，从SnS₂到N-C骨架的光诱导电子转移可以被彻底阻止。大量空穴将与光生电子重新结合，而不是参与PEC分解水。相比之下，SnS₂和N-C骨架之间的强界面连接是通过构建N-Cu-S键形成的，聚集在SnS₂上的光生电子迅速转移到对电极，光生空穴迅速从光阳极转移到催化剂表面，参与O₂的产生。显著促进了电荷分离和转移，获得了高效的PEC分解水性能。该工作为构建金属硫化物与碳材料之间的紧密接触和载流子传输通道提供了一种可行的方法。

Constructing N-Cu-S Interface Chemical Bonds over SnS₂ for Efficient Solar-Driven Photoelectrochemical Water Splitting, Small, 2022, DOI：10.1002/smll.202205706.

https://doi.org/10.1002/smll.202205706.

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