中科大熊宇杰/龙冉JACS：不可忽视的界面CuAlO2，助力电催化CO2还原为C2

电化学CO₂还原反应(CO₂RR)为生产高附加值的碳氢化合物和氧化物提供了一个可持续的方法。然而，活性中心在CO₂RR电化学过程中的不可控迁移限制了其同时获得高C₂选择性和稳定性的催化能力。

近日，中国科学技术大学熊宇杰和龙冉等报告了一个简单而有效的合成策略，在合成的Cu-CuAlO₂-Al₂O₃催化剂上通过界面CuAlO₂物种来稳定高活性中心。

根据CuAlO₂的锚定效应，活性中心在电化学反应过程中不可控的迁移被抑制。性能测试结果表明，最优的Cu-CuAlO₂-Al₂O₃(Cu/Al=3:1)催化剂对电化学CO₂RR转化为C₂产物的法拉第效率(FE)高达85.6%(FE_C2H4>70%)，Cu-CuAlO₂-Al₂O₃(Cu/Al=3:1)在-1.17 V_RHE至-1.23 V_RHE电压范围内连续运行超过300 h，C₂产物的法拉第效率超过85%(FE_C2H4超过71%)，性能优于已报道的大多数铜基催化剂。

研究人员采用从头算密度泛函分子动力学模拟，研究了在300 K和适当的平衡时间下加入一个电子后Cu-CuAlO₂-Al₂O₃的稳定性:在Cu(100)、Cu(100)/CuAlO₂(001)和重组Cu(411)/CuAlO₂(001)模型中注入一个电子，完美地模拟了它们在电化学CO₂RR过程中的结构演变。

结果表明，Cu(411)/CuAlO₂(001)复合结构中的Cu(100)表面比纯Cu(100)表面和Cu(100)/CuAlO₂(001)表面更稳定，这与Cu-CuAlO₂-Al₂O₃在电化学CO₂RR下表现出良好稳定性相一致，突出了构建的界面CuAlO₂物种的重要性。总的来说，这种简单、高效的原位合成方法为设计和制备一种高选择性、超耐用的大规模电化学CO₂RR催化剂提供了技术参考。

Identifying an Interfacial Stabilizer for Regeneration-Free 300 h Electrochemical CO₂ Reduction to C₂ Products. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c11109

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