苏大/柏林工大Adv. Sci.:NiSe2-Vse高效的电催化氧气转化为过氧化氢 2022年12月15日 下午6:06 • 顶刊 • 阅读 85 顺序的相位转换策略,在NiSe2结构中产生带有电荷极化的Se空位 空位工程(Vacancy engineering)被认为是一种调节电催化剂催化活性的有效方法。基于此,苏州大学陈子亮副教授和康振辉教授、德国柏林工业大学Prashanth W. Menezes(共同通讯作者)等人报道了通过顺序的相位转换策略,在NiSe2结构中产生了带有电荷极化的Se空位(NiSe2-Vse)。 所制备的NiSe2-Vse在碱性介质中对H2O2的选择性最高达96%,在0.25-0.55 V宽电位范围内的选择性超过90%,在已报道的过渡金属基电催化剂中处于领先地位。此外,在5000次加速降解试验(ADT)后,仅有轻微的选择性衰减。 本文通过DFT计算,以检测Se空位如何增强本征2e− ORR活性和对NiSe2的选择性。在标准条件(U=0 V)和2e− ORR平衡电位(U=0.70 V)下,绘制了NiSe2和NiSe2-Vse在2e− ORR过程中的自由能图。 值得注意的是,对比原始的NiSe2(U=0和0.70 V时分别为4.548和3.848 eV),NiSe2-Vse的∆G*OOH值(U=0和0.70 V时分别为4.28和3.58 eV)更接近理想的∆G*OOH值(U=0和0.70 V时分别为4.22和3.52 eV)。 此外,还模拟了吸附*OOH与基底(NiSe2和NiSe2-Vse)之间的电荷密度差分布。负电荷极化的Se空位使吸附的*OOH与催化剂间产生了更明显的电荷定位,从而加强了活性Ni位点与*OOH的结合。 该结果证明,引入电荷极化Se空位后,有利于提高活性Ni位点与中间体的结合,从而优化∆G*OOH。在U=0.70 V下,NiSe2-Vse-N-OOH体系的∆G*OOH值为3.61 eV,与NiSe2-Vse-OOH系统的理想值3.52 eV非常接近,但比NiSe2-V-OOH体系的理想值更远,再次证明了Se空位中负电荷极化对提高本征2e− ORR活性的积极作用。 Charge-Polarized Selenium Vacancy in Nickel Diselenide Enabling Efficient and Stable Electrocatalytic Conversion of Oxygen to Hydrogen Peroxide. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202205347. https://doi.org/10.1002/advs.202205347. 原创文章,作者:v-suan,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2022/12/15/f4b810229e/ Adv. Sci.催化 赞 (0) 0 生成海报 微信扫码分享 相关推荐 向全军/乔梁/吕康乐,最新Nature子刊! 2024年1月4日 张波/徐一飞AM:层状晶体多步溶解,制备超薄非晶Ni(OH)2以实现高效尿素氧化辅助产氢 2023年10月7日 700次,87.6%!华南理工&清华大学,最新AEM! 2024年11月8日 宁夏大学王海龙Small:具有优异电化学性能的碳纱球缠绕SiO2负极材料 2023年10月14日 计算+实验顶刊集锦:韩布兴、严建华、王定胜、邱介山、孙永福、吴长征等成果精选! 2023年10月10日 物构所EES:设计轴向O配位Ni单原子的上层结构,实现高效CO2配对电合成碳酸二甲酯 2023年10月15日