​武刚/王国锋ACS Catalysis：在膜电极组件中的耐久性增强和降解行为

质子交换膜燃料电池（PEMFCs）是一种很有前途的重型车辆零排放动力源，但目前为传统轻型汽车开发的碳支撑、催化剂、膜和离聚体不满足严格的要求，长期耐用性高达25000 h是一项挑战。

基于此，纽约州立大学布法罗分校武刚教授和匹兹堡大学王国峰教授等人报道了一种由高含量（40 wt%）的铂纳米颗粒组成的PGM催化剂，该催化剂在富碳原子金属位点（如MnN₄）上。

使用Pt（40 wt%）/Mn-N-C阴极催化剂的MEAs性能和耐用性显著增强，在HDV下（0.25 mg_Pt cm^-2和250 kPa_abs压力），在0.7 V电压下产生1.41 A cm^-2，在延长和加速应力测试高达150000次电压循环后保持1.20 A cm^-2。

通过DFT计算，作者研究了Mn-N-C载体在长期AST过程中对Pt纳米粒子的稳定作用。作者构建了三个模型，包括一个孤立的Pt原子和一个带有MnN₄部分（Pt/MnN₄）的石墨烯层、一个不含金属的N₄位点（Pt/N₄）和一个不含掺杂剂（Pt/C）的N₄。被吸附的Pt原子扩散到石墨烯层上，并沉积在大Pt纳米颗粒的表面。

作者预测Pt原子在MnN₄、N₄C和石墨烯上扩散过程的活化能分别为0.83、0.26和0.16 eV，结果表明MnN₄片段可以捕获扩散的Pt原子，从而阻止它们扩散和沉积在大的Pt纳米颗粒上。

作者预测在石墨烯层中加入MnN₄基团可以通过延缓Pt的扩散来提高Pt纳米颗粒的耐久性，解释了Pt纳米颗粒在Pt(40 wt%)/Mn-N-C在Pt(40 wt%)/HSC MEA中，Pt纳米颗粒生长严重，而Pt(40 wt%)/Mn-N-C催化剂的团聚较少，保留了显著的小Pt纳米颗粒小于3 nm。

Pt Nanoparticles on Atomic-Metal-Rich Carbon for Heavy-Duty Fuel Cell Catalysts: Durability Enhancement and Degradation Behavior in Membrane Electrode Assemblies. ACS Catal., 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/acscatal.3c03270.

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