结果与讨论图1. 单层CrI3，菱形和单斜堆叠的CrI3双层的声学和光学模式如图1a所示，单层CrI3的原胞具有两个磁性Cr离子，它们具有两种磁共振模式。两个局部磁矩在声学模式下同相，但在光学模式下异相。对于声学模式，两个磁矩具有相同的方位角，但对于光学模式，它们相差π。由于层间磁耦合，两层的声（光）磁振子模式发生杂化，产生两种不同的磁振子模式。一种模式是奇数，另一种是偶数，具体如图1b，c所示。图2. 单层CrI3中磁振子-拉曼效应的计算结果对于声学磁振子模式，介电张量的变化如图2a，b所示。其中可以看出，对角线分量εxx和εyy的实部和虚部的曲线类似于余弦函数，而非对角线分量εxy和εyx则类似于正弦函数。然而，其与声学模式相反，具体见图2c、d。此外，光子能量作为介电张量计算中的一个参数，这与实验中使用的不同激光源相对应。而拉曼选择规则不取决于光子能量，而是取决于拉曼强度。对于斯托克斯模式，计算的拉曼强度作为光子能量的函数，具体如图2f所示。当计算中未考虑SOC效应时，拉曼强度为零，这表明磁振子引起的拉曼效应是SOC相互作用的结果。图3. 单斜叠层CrI3中磁振子拉曼效应的计算结果由于层间耦合，声模和光模都分裂成两个不同的奇偶性，如图1c所示。与单层相比，单斜双层中的磁振子有三种新的拉曼散射过程，即奇声模引起的两个磁振子拉曼和偶光模引起的一个和两个磁共振子拉曼。而奇模对一个磁振子拉曼信号没有贡献，这可以通过图3中c、d和g、h中计算的Δε曲线来证明。如图3j所示，层间耦合是单斜堆叠双层旋转对称性断裂的原因；同时，这也是单磁振子拉曼信号存在的原因。层间耦合不仅确定偶光学模式的拉曼强度，还确定偶声学模式的LR、RR和LL通道的拉曼强度；而这些拉曼强度具有相同的数量级，具体如图3i，j所示。计算得到的两个磁振子拉曼强度如图3k−n所示，只有LR通道具有显著的强度，而其他通道可以忽略不计。此外，单斜双层的三重旋转对称性被打破，这是因为两个磁振子拉曼信号不是由层间耦合引起的，而是由单个单层引起的。结论与展望作者提出了一种第一性原理方法，并计算了由于CrI3单层和双层中不同的磁振子模式引起的圆偏振拉曼信号强度。此外，在CrI3单层和菱形双层中，由磁振子引起的拉曼强度与从磁振子赝角矩和磁振子模宇称推导出的选择规则一致。作者还发现，由于层间耦合，对称性破坏的单斜双层违反了选择规则。文献信息Shuang Liu et.al Theoretical Study on the Raman Effect Due to Magnons in Two-Dimensional Magnets Nano Letters 2023https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01851【做计算 找华算】华算科技专注DFT代算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM等狂发顶刊，好评如潮！计算内容涉及OER、HER、ORR、CO2RR、NRR自由能台阶图、火山理论、d带中心、反应路径、掺杂、缺陷、表面能、吸附能等。添加下方微信好友，立即咨询：
