​过程所/燕大AFM:尺寸效应协同系综效应,助力细颗粒AgPd纳米合金高效电催化CO2RR

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将CO2电化学还原(eCO2RR)与可再生能源(如太阳能、风能和水能)耦合是解决严重气候问题(如全球变暖)和生产高附加值化工原料以实现社会可持续发展的有效途径。在由eCO2RR转化的大量产品(例如甲酸盐、一氧化碳、甲烷、乙烷、乙醇和甲醇)中,CO具有较大的市场规模。

但是,虽然eCO2RR转化为CO具有在常温常压下进行的优势,但是由于其具有比理论值更负的电位,会发生竞争性析氢反应(HER),这导致反应的法拉第效率较低。因此,开发一种更有利于催化CO2RR而不是HER的高效电催化剂是解决这一问题的关键。

​过程所/燕大AFM:尺寸效应协同系综效应,助力细颗粒AgPd纳米合金高效电催化CO2RR

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近日,中国科学院过程工程研究所杨军陈东燕山大学王静等通过理论计算验证了由Ag和Pd原子组成的系综位点可以通过减弱CO吸附或增强COOH吸附来降低电催化CO2还原反应过程中产生的*COOH和*CO中间体的能隙,这对于CO脱除或活化CO2以及促进eCO2RR是有利的。

随后,研究人员并在理论计算的基础上报道了一种制备细粒径AgPd合金纳米粒子的策略,以协同系综效应和尺寸杠杆作用来提高电催化CO2还原反应中CO的法拉第效率。

​过程所/燕大AFM:尺寸效应协同系综效应,助力细颗粒AgPd纳米合金高效电催化CO2RR

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性能测试结果显示,AgPd合金纳米粒子在Ag/Pd原子比为35/65时(Ag35Pd65),在−0.8 VRHE的电位下获得了最大的CO法拉第效率为98.9%和5.1 mA cm-2的CO部分电流密度;同时,该催化剂具有长达25小时的耐久性,并且稳定性测试后在碳载体上的粒子分散和粒度分布只有轻微的变化,优于最近报道的大多数Pd基电催化剂。

总的来说,该项工作强调了通过原子系综对活性位点的调控,为合理设计新型高效电催化剂提供了一种实用的方法。

Fine AgPd Nanoalloys Achieving Size and Ensemble Synergy for High-Efficiency CO2 to CO Electroreduction. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307444

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