Ni具有-0.25 V vs. SHE的氧化还原电位,8136 mAh cm-3的理论体积容量以及高达913 mAh g-1的理论质量比容量。这些具有吸引力的电化学性能结合金属Ni展现出的无枝晶特性,使得Ni成为水系电解液金属负极的理想候选者之一。然而,与工业上成熟的电镀Ni技术相比,金属Ni的可逆沉积溶解目前鲜有报道。这主要是由于缺乏有效的水系电解液所致。因此,对水系Ni金属负极的可逆电镀/剥离进行系统研究非常重要。在此,中国科学技术大学陈维课题组联合杨金龙院士和李星星课题组探究了不同阴离子对于水系电解液中金属Ni沉积与溶解的影响。实验结果和理论计算表明,氯离子能够抑制和破坏金属Ni表面Ni(OH)2钝化层的形成,从而实现超高面容量、高度可逆且无枝晶的镍金属电极。图1. 在NiCl2电解液中Ni负极超高面容量的电化学性能具体而言,该工作通过电解质调节实现了过渡金属Ni的超高容量、无枝晶和高度可逆的沉积溶解。证明Cl–可以抑制和破坏Ni沉积过程中Ni(OH)2钝化层的产生,进而促进镍的完全剥离。并且在NiCl2电解液中,对金属Ni的电化学性能进行了系统研究。在半电池中,水系Ni金属负极能在低面容量下实现15000次的循环寿命,并可以实现1000 mAh cm-2的超高面容量,超过目前所报道的金属负极大约两个数量级。作为概念验证,水系Ni金属负极也已应用于各种全电池体系中。然而,水系Ni金属负极仍面临过电位较高,低电流密度下库伦效率较低,镍矿资源成本波动等挑战,需要进一步关注。图2. 基于水系Ni金属负极全电池的电化学性能Anions Regulation Engineering Enables Highly Reversible and Dendrite-Free Nickel Metal Anode with Ultrahigh Capacities, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202305368