​哈工大/深大AFM:双气体表面处理调节富锂正极的表面混溶结构以实现超高温电化学性能

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富锂锰基氧化物(LRNCM)由于其阴离子和阳离子氧化还原的耦合效应,被认为是下一代高能量密度锂离子电池中最有前途的正极材料之一。但严重的氧析出造成表面结构腐蚀和严重相变,破坏了其电化学性能。
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在此,哈尔滨工业大学王振波教授、深圳大学隋旭磊、Wang Panpan、Sun Gang等人提出了一种双气体表面处理策略,用碳酸氢重建LRNCM的表面化学和结构特征。结果表明,表面形成了富氧空位混合相层,该层由尖晶石相和阳离子无序相组成。表面混合相的整合有效抑制了不可逆的氧损失,防止了电极的腐蚀促进了锂离子的快速扩散。因此,改性后的正极在25°C和60°C下均表现出优异的比容量、高倍率性能和优良的循环寿命。
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图1. LRNCM的电池性能
总之,该工作采用一种简单有效的气体修饰策略,构建了均匀且富集的氧-空位混合相表面层,促进了Li+扩散,减少了氧损失,增强了界面稳定性。研究表明,表面混合相结构在提高材料的电化学性能方面具有重要作用在25°C和60°C下。CO2+NH样品具有良好的高温稳定性,在5 C时容量保持率为92.6%,倍率性能明显提高(56.0%)。因此,气体处理策略为解决富锂正极材料在极端环境下倍率性能差和界面劣化问题提供了新的改性途径。
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图2. LRNCM的电化学表征
Surface Miscible Structure Modulation of Li-Rich Cathodes by Dual Gas Surface Treatment for Super High-Temperature Electrochemical Performance, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202304979

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