彭慧胜/孙浩​Angew.:解锁氯基电池中硅负极的可逆氧化还原

彭慧胜/孙浩​Angew.:解锁氯基电池中硅负极的可逆氧化还原
氯(Cl)基电池,如Li/Cl2电池,被认为是低成本、高性能的储能材料。然而,目前锂金属负极在氯基电池中的使用引起了人们对安全性、成本和生产复杂性的严重担忧。
更重要的是,锂金属和氯基电解液之间的副反应需要大量锂金属,这不可避免地会降低整个电池的电化学性能。因此,为氯基电池建立新的负极化学,特别是具有电化学可逆性的负极化学是至关重要的。
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在此,复旦大学彭慧胜教授,上海交通大学孙浩教授等人首次以1,2-二氯乙烷和环化聚丙烯腈为关键介质,通过有效的电解液稀释和负极/电解液界面钝化,实现了氯基电池中可逆硅的氧化还原。
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图1. LSC/SOCl2电池的初始放电性能
具体而言,该工作首次提出了在Cl基电解液中的高度可逆的Si氧化还原,这是在电解质溶剂化和负极/电解质界面钝化的协同作用下实现的。DCE和PAN被证实是硅合金在SOCl基电解质中稳定的关键介质,从而保证了Si氧化还原的可逆性。
利用这一发现,该工作展示了第一个用于初级SOCl和可充电Cl电池的Si负极,与传统的Li金属电池相比,该电池具有更好的电化学性能。
此外,采用低成本、高容量、高安全性的Si作为负极,DCE作为稀释剂,与传统的Li/Cl2电池相比,成本降低了84%,这是迈向实用化的关键一步。
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图2. 可充电LSC/Cl2电池的电化学性能
Unlocking Reversible Silicon Redox for High-Performing Chlorine Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202306789

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