锂离子电池在最初的几个充放电循环中,在电极-电解质界面处形成了脆弱的多组分结构(SEI),这一结构对电极的化学和结构完整性起着关键作用,因而被广泛称为LIB中最重要和最不为人所知的成分。在此,美国加州大学洛杉矶分校的B. C. Regan团队在扫描透射电子显微镜(STEM)中使用电子能量损失光谱(EELS)演示了锂离子电池负极在多个充放电循环中的原位光谱成像。本文使用超薄锂离子电池,获得了固体电解质界面层(SEI)的各种成分的参考EELS光谱,然后将这些“化学指纹”应用于相应物理结构的高分辨率真实空间映射,观察了SEI中Li和LiH枝晶的生长,并对SEI本身进行了指纹识别。图1. 嵌锂的单晶石墨片总之,作者观察到主要由无机Li化合物组成的化学非均相SEI,正如之前使用其他方法所看到的一样。然而,原位STEM EELS利用空间分辨率和化学识别相结合,允许在界面层生长时观察到它,这是其他技术无法比拟的。本研究不仅清楚地看到了Li和LiH枝晶,还看到了它们的纳米级氧化物壳层,但是只能检测和绘制符合已知条件的SEI化合物。扩展的EELS指纹库将允许这些方法在不增加实验复杂性的情况下提供SEI的形式和功能的更完整的图片。因此,该工作为理解锂离子电池的空气敏感液态化学的高空间和光谱分辨率原位成像影响电池安全、容量和寿命的复杂动态机制开辟了途径。图2. 更致密的SEIOperando spectral imaging of the lithium ion battery’s solid-electrolyte interphase, Science Advances 2023 DOI:10.1126/sciadv.adg5135