Angew.:双功能添加剂实现快速多硫化物转化和可逆锂负极运行

Angew.:双功能添加剂实现快速多硫化物转化和可逆锂负极运行
可充锂硫(Li-S)电池的商业化面临两个主要问题:一是正极上硫电化学反应的动力学缓慢;二是负极上的锂沉积/剥离可逆性不足。现有的研究通常采用专门为负极和正极单独设计的添加剂来缓解这些问题。
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图1 In2Se3对动力学的影响
新加坡国立大学Jim Yang Lee等首次研究了In2Se3纳米片作为Li-S电池正极添加剂和锂负极改性剂的功效。具体而言,对于正极,这项工作首先研究了In2Se3@CNT/Li2S∥Li电池中In2Se3对 多硫化物(PS)转化的催化活性。
电化学测试和原位拉曼光谱证实,在In2Se3添加剂的存在下,硫电化学反应的氧化还原动力学得到了增强。电感耦合等离子体光发射光谱(ICP-OES)也检测到电解液中存在In3+和Se2-。对于负极,可溶性In3+和Se2-物种在锂金属/电解质界面上形成了一个紧密层,其主要由LiInS2和LiInSe2组成。该层能够支持更快的Li+扩散,并抑制电解液对锂表面的失控腐蚀,从而提高锂沉积和剥离的均匀性。
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图2 In2Se3对锂负极的影响
此外,In2Se3的双重功能对正极动力学和负极可逆性的影响也在无锂金属负极全电池(In2Se3@CNT-Li2S∥Cu)中通过高库仑效率和稳定循环得到了验证。该电池在Li2S负载为4 mg cm-2、电解液/Li2S比率低至7.5 µL mg-1的条件下,在0.2 C时循环160次后,电池容量保持率为60%,平均库仑效率为98.27%,这与最近采用单电极改性剂进行的研究相比,效果显著。
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图3 In2Se3@CNT-Li2S∥Cu电池性能
Fast Polysulfide Conversion Catalysis and Reversible Anode Operation by A Single Cathode Modifier in Li-Metal Anode-Free Lithium-Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202308976

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