支春义EES：相分离电解液使锌/锂混合电池的工作电压达到3.41V

近年来，锌电池的低成本和高安全性引起了人们的极大兴趣。以商用锌镍电池为代表的混合电池（锌质子混合电池）采用H⁺作为电荷载体，可获得较高的工作电压和电化学性能。然而，由于阴极电化学窗口狭窄以及阴极材料在碱性电解液中的不相容性，制备具有高电化学性能的其他碱性锌基混合电池很难实现。

图1 PSE的ESW及不同电位阴极材料的比较

香港城市大学支春义等开发了一种相分离电解液（PSE），并首次实现了水系碱性混合电池前所未有的高达3.41 V的平均工作电压。PSE由碱性水溶液和N-甲基-N-丁基吡咯烷鎓双(三氟甲基磺酰基)亚胺（Py14TFSI）电解液组成，由于其完全不相溶的特性，可自主形成分离的水相和油相。通过采用Li⁺作为电荷载体，那些不允许Zn²⁺可逆插层的阴极材料可以与锌阳极相匹配。此外，实验和分子动力学（MD）模拟显示，PSE能够通过界面离子转移电化学将工作电压额外提高约0.35 V。

图2 LiFePO₄、LiMn₂O₄、LiNi_0.5Mn_1.5O₄和LiCoMnO₄阴极的电化学性能

此外，由于Zn²⁺在油相中的扩散完全受阻，PSE中的液-液界面可以完全拦截锌枝晶的传播。因此，采用LiMn₂O₄阴极的锌/锂混合电池表现出优异的循环性能，在600次的循环中库仑效率高达99.6%。为了进一步证明这种电池的实用性，这项工作还制作了一个全电池商业级阴极，其质量负载为18.3 mg cm^-2，并实现了锌基电池2.56 V的高电压和2.14 mAh cm^-2的高容量。

图3 Zn-LiMn₂O₄的电化学性能

Immiscible phase-separation electrolyte and interface ion transfer electrochemistry enable zinc/lithium hybrid batteries with 3.5 V-class operating voltage. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee01362f

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