ACS Energy Lett.：定制硫/固态电解质界面获得高面容量全固态锂硫电池

由于绝缘元素硫（S₈）与固态电解质（SSE）在固-固界面上的离子接触不良，实现具有长寿命高容量的全固态锂硫电池（ASSLSB）具有现实挑战性。

图1 硫和硫化物固态电解质中间产物形成的验证

汉阳大学Yang-Kook Sun等开发了一种在S₈和SSE之间形成亲密界面的新策略，以加强固-固离子接触。研究发现，在特定条件下，S₈和硫化物材料会发生化学反应，形成中间物种，例如：（1）S₈和Li₂S在50-70℃温度范围内的醚类溶剂中会发生反应生成LiPS；（2）S₈和Li₃PS₄在室温下的四氢呋喃（THF）中会发生反应形成多硫代磷酸锂（Li₃PS_4+n）。

基于此，这项工作利用溶剂诱导S₈和SSE之间发生界面化学反应，特别是在将硫浸渍宿主（Host/S）与硫化物固态电解质（SSE）混合时。选择极性指数低至4.2、沸点低至89℃的醋酸异丙酯作为混合溶剂，是为了诱导S₈和SSE之间发生界面化学反应的同时，不会导致SSE严重降解，同时也便于混合后的干燥。在混合Host/S和SSE时，不使用溶剂和使用二甲苯的对比组没有诱发界面化学反应。

图2 ASSLSB的充放电过程

氯化磷硫锂（LPSCl）被用作具有代表性的SSE。由于在S₈和SSE之间形成了多硫中间相，ASSLSB的硫正极实现了出色的固-固接触，这有助于提高ASSLSB的正极负载水平和面积容量，同时充分利用S₈的理论容量。因此，这项工作成功研制出了一种高性能的ASSLSB，它在室温下以1 mA cm^-2的电流密度工作时，具有很高的平均容量（5.1 mAh cm^-2）和较长的使用寿命（250次循环）。

图3 ASSLSBs的电化学性能

Tailoring the Interface between Sulfur and Sulfide Solid Electrolyte for High-Areal-Capacity All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01473

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