ACS Catalysis:添加剂辅助GDE上电沉积铜,实现选择性CO2还原制备多碳产物

ACS Catalysis:添加剂辅助GDE上电沉积铜,实现选择性CO2还原制备多碳产物
催化CO2还原(CO2R)制备高附加值的C2+多碳产品作为加速碳中和转变的有效途径受到广泛关注。目前,铜基材料被认为是最有前途的催化剂,可将CO2高选择性转化为烃类和/或醇类产物。
因此,人们花费了大量的精力来研究气相进料CO2R反应器(即以气体扩散电极为基础的反应器)中的铜电极,以期获得优异的性能。气体扩散电极(GDE)的制备,特别是催化层的沉积,是获得优异性能的关键。受燃料电池制备技术的启发,喷涂技术被广泛应用于构建铜基CO2R发电装置,但其CO2还原性能仍处于起步阶段。
最近,在聚四氟乙烯(PTFE)薄膜上溅射铜被证明可以提高CO2R的选择性(特别是对多碳产品(C2+产品)),但其高成本可能阻碍未来CO2R电解槽的大规模实施。因此,有必要开发一种更方便、更经济的GDE制备方法,以提高CO2R的选择性和活性。
ACS Catalysis:添加剂辅助GDE上电沉积铜,实现选择性CO2还原制备多碳产物
ACS Catalysis:添加剂辅助GDE上电沉积铜,实现选择性CO2还原制备多碳产物
近日,新加坡国立大学汪磊浙江大学陈宝梁等分别以乳酸(LA Cu2O)和乙酸(AA Cu2O)为典型添加剂,以及不采用添加剂(ED Cu),采用直接电沉积法在GDE上制备了Cu/Cu2O和多晶铜材料。随后,研究人员将这三种样品与化学合成的Cu2O纳米立方体(喷涂法制备的GDE)在相同条件下进行CO2R测试。
其中,LA Cu2O在较宽的电流密度范围(100-750 mA cm-2)内对C2+的选择性达到80% (其中乙炔含量为60%);并且,LA Cu2O在300 mA cm-2电流密度下电解20 h,CO2R的选择性几乎没有变化。
ACS Catalysis:添加剂辅助GDE上电沉积铜,实现选择性CO2还原制备多碳产物
此外,研究人员在H型电解池中研究了这些铜材料的效能。同样,LA Cu2O表现出最高的C2+选择性(乙烯为主要产物),其在−1.18 VRHE下的乙烯法拉第效率超过45%。动力学和机理分析实验表明,Cu(100)的比例以及Cu(100)和Cu(111)之间的界限在C2+产物的形成中都起着重要的作用。
因此,与Cu2O纳米立方体相比,改进的ECSA和丰富的活性位点(即晶界和缺陷)是LA Cu2O的CO2R活性更高的主要原因。综上,该项工作证明添加剂辅助电沉积为工程化铜表面提供了新策略,有助于进一步提高CO2电解反应的活性、选择性和稳定性。
Additive-Assisted Electrodeposition of Cu on Gas Diffusion Electrodes Enables Selective CO2 Reduction to Multicarbon Products. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01815

原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/09/22/cc858fd89f/

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