锂(Li)金属在下一代可充电池中的实际应用仍然受到锂枝晶不可控生长和反复沉积/剥离下体积变化严重的阻碍。引入三维结构为锂储存预留空间,并通过亲锂界面层诱导均匀沉积/剥离是解决这些问题的有效策略。图1 Fe-N@SSM-Li的构建及表征华南理工大学邓远富等成功制备了一种新型三维复合锂负极(Fe-N@SSM-Li)来稳定锂负极。具体而言,首先,以尿素为氮源,通过一步热处理将Fe2N/Fe3N(Fe- N)位点均匀锚定在疏锂不锈钢网(SSM)上,得到Fe-N@SSM。然后,引发金属锂与Fe-N@SSM的原位转化反应,生成亲锂的Li3N和Fe-N@SSM-Li复合负极,后者具有优异的锂亲和性和高离子导电性。结果,制备的Fe-N@SSM-Li具有独特的亲锂和导电结构,能有效地诱导锂的均匀和致密沉积,并通过限制锂在复合负极内部的沉积来缓解体积变化,从而稳定金属锂负极。此外,锚定在SSM表面的Li3N亲锂位点改善Fe-N@SSM-Li复合负极的电化学动力学,降低了成核过电位。图2 半电池性能因此,Fe-N@SSM-Li显示出卓越的电化学性能,对称电池在1 mA cm-2/1 mAh cm-2、5 mA cm-2/3 mAh cm-2和20 mA cm-2/3 mAh cm-2条件下的寿命分别为5000、2250和1350 h。此外,结合这种高度稳定的Fe-N@SSM-Li,采用磷酸铁锂(LFP)和S/C正极的全电池都显示出显著改善的电化学性能。这项工作为构建具有新型三维结构的高效锂负极提供了一种低成本、可扩展的策略,并为锂金属电池及其他领域的研究提供了新的视角。图3 全电池性能A 3D Framework with an In Situ Generated Li3N Solid Electrolyte Interphase for Superior Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202308022