华科孙永明AFM：负极表面合金元素的动态富集实现稳定循环的锂金属电池

人们对高能量密度锂基充电电池的追求激发了对锂金属负极的大量研究。然而，一些重大挑战，包括严重的寄生反应和锂枝晶的生长会导致电极快速失效，阻碍了锂金属负极的实际应用。

图1 锂剥离/沉积过程中合金元素在电极界面的动态浓度示意

华中科技大学孙永明等研究了锂固溶体负极在电化学锂剥离/沉积循环过程中的成分演变及其对改善电化学性能的特殊作用。银和镁的引入有助于信号相锂固溶体的形成。研究表明，锂固溶体中的合金元素在循环过程中不断在反应层中演化。锂剥离后，合金元素在负极表面富集，并在锂沉积过程中重新分散到沉积锂中。富含合金元素的表面可降低锂成核障碍，促进锂镀层的均匀性。

值得注意的是，这种电化学锂剥离/沉积行为的动态调节机制与锂金属间化合物基复合材料的动态调节机制明显不同，后者的锂金属间化合物成分和结构在循环过程中保持不变。

图2 半电池性能

为揭示这种新型机制的巨大优势，这项工作探索了活性锂容量高达≈3400 mAh g^-1的超薄锂固溶体（锂银和锂镁）负极，在相同的测试条件下，与纯锂金属负极相比，它们在对称和全电池配置中的循环寿命都延长了一倍。此外，组装的1.4 Ah层叠NCM622||锂-银（30微米）软包电池显示出836 Wh L^-1的高能量密度，以及在苛刻条件（N/P比为2、E/C比为2.6 g Ah^-1）下稳定的循环性能。

图3 全电池性能

Dynamic Concentration of Alloying Element on Anode Surface Enabling Cycle-Stable Li Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307281