​南开王欢/复旦王飞Nature子刊：通过电解液化学调节界面反应，实现-50℃低温锌金属电池

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​南开王欢/复旦王飞Nature子刊：通过电解液化学调节界面反应，实现-50℃低温锌金属电池
在锌表面原位形成稳定的界面层是抑制枝晶生长的有效解决方案。然而，二价锌离子在固态界面层中的快速传输仍然非常具有挑战性。
​南开王欢/复旦王飞Nature子刊：通过电解液化学调节界面反应，实现-50℃低温锌金属电池
图1. 电解液的表征
南开大学王欢、复旦大学王飞等在含有2 M三氟甲磺酸锌（Zn(OTf)2）的水系电解液中采用磷酸三甲酯（TMP）作为共溶剂，以获得抗冻和长寿命的锌金属电池。研究显示，TMP助溶剂不仅能破坏H键，使混合电解液的凝固点低至-56.8℃，还能调节Zn2+的溶剂化结构，使其为 Zn2+[H2O]5.02[TMP]0.14[OTf–]0.84。
此外，溶剂化壳中Zn2+-TMP的最低未占分子轨道（LUMO）能低于Zn2+-OTf–，因此可优先在锌金属表面发生还原反应，随后是OTf–的还原反应，从而形成底部为Zn3(PO4)2、顶部为ZnF2的梯度界面。
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图2. 苛刻条件下对称锌电池的电化学测试
实验表征和计算结果表明，外层的ZnF2促进了界面上Zn2+的脱溶剂化，而内层的Zn3(PO4)2则促进了跨SEI的快速传输。此外，研究还发现，由于与水有关的副反应被大大抑制，零度以下的温度有利于形成更均匀、更致密的SEI。在这些共同作用下，电池在-30℃的3800次循环中实现了99.9%的平均库仑效率和94%的高锌利用率，在-50℃的7000小时中实现了出色的耐久性。此外，以KVOH和 MnO2为正极的高容量全电池也具有出色的容量保持能力。
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图3. Zn-KVOH全电池的电化学性能
Regulating interfacial reaction through electrolyte chemistry enables gradient interphase for low-temperature zinc metal batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41276-9

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