日本东北大李昊CM：遗传算法和MetaD协同 “暴力”破解固态电解质的构效关系

标题：Explore the Ionic Conductivity Trends on B₁₂H₁₂ Divalent Closo-Type Complex Hydride Electrolytes

作者：李昊教授团队（日本东北大学，材料科学高等研究所；WPI-AIMR）

期刊：Chemistry of Materials

DOI: https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.3c00975

相对于常见的锂、钠离子固态电池，镁、钙、锌离子等二价固态电池的主要瓶颈在其较低的金属离子传导速率。而近年越来越多的研究发现，往这些二价电池的固态电解质里掺入中性分子（如：水、氨分子等）能极大提高其离子传导速率及固态电池的性能。

由于其相对较高的金属离子传导速率，晶格里含有水分子的笼状（closo-type）复合氢化物固态电解质（如：B₁₂H₁₂复合氢化镁）在近年被认为拥有工业前景（图1）。然而，由于其极其复杂的结构，普通实验手段无法对其进行精确表征。其结构信息及构效关系一直是固态电池领域的一谜团。由于缺少具体的结构信息，其反应机理（如：离子迁移过程和反应过渡态信息等）也难以得到理解。

图1. 实验文献中的笼状固态电解质的性能统计

此外，对这类材料的模拟一直处于一种比较尴尬尺度：由于体系较大且复杂，第一性原理计算会较为昂贵；其次，由于这类体系含有四种或以上的元素及其相当复杂的笼状结构演变过程，要实现其机器学习力场的精确构建需付出较大数据采样和建模代价。

近日，日本东北大学材料科学高等研究所（WPI-AIMR）李昊教授团队结合了遗传算法（GA）和metadynamics（MetaD）方法对该类笼状复合氢化物体系的构效关系进行了“暴力破解”。该文章作为纯理论工作发表在材料化学顶刊Chemistry of Materials。

该研究工作的核心在于：一切对材料结构和过渡态搜索的恐惧，可能都是源于火力不足！

首先，在完全缺失材料结构信息的情况下，只给定结构的元素种类和比例，遗传算法通过各类突变和重排对结构进行生成、搜索和演变，以找到能量最低的结构（图2）。作者发现，遗传算法能成功发现笼状结构是该类物质的最稳定构型，并与实验所得的信息吻合。

图2. 通过遗传算法寻找出各类含有水分子的笼状复合氢化物固态电解质的最稳定结构

然后，基于找到的结构，为了避免昂贵的过渡态搜索过程，他们运用MetaD方法对势能面进行取样，并成功找到了与实验值几乎重合的金属阳离子的迁移能垒（图3）。

图3. 通过MetaD模拟找到与实验（Exp）结果几乎重合的金属阳离子迁移能垒

最后，他们将所得的结构与过渡态信息相关联起来，运用特征分析和多元线性回归方法，成功找到了该类固态电解质的构效关系和性能描述符（图4）。

他们发现，这些回归方程和简单描述符也跟文献中的同类体系的实验结果高度一致。利用这些描述符，科研人员无需进行昂贵的DFT计算和模拟，也能直接通过简单组分和元素信息直接预测其作为固态电解质的潜在性能。

图4. 通过特征分析和多元线性回归找到高效的描述符和预测方程

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日本东北大李昊CM：遗传算法和MetaD协同 “暴力”破解固态电解质的构效关系

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