北京大学徐冰君Angew.:双功能近中性电解质增强OER

北京大学徐冰君Angew.:双功能近中性电解质增强OER
催化反应的性能不仅取决于活性位点的组成和结构,还取决于它们的局部环境,包括周围的电解质。
基于此,北京大学徐冰君教授等人报道了BF2(OH)2阴离子是在混合KBi/KF(KBi=硼酸钾)电解液中形成的关键氟硼酸盐物种,以提高近中性pH下的析氧反应(OER)速率。使用KBi/KF电解液,电沉积的Co(OH)2在1.74 V下能够达到100 mA/cm2,这是在接近中性条件下含量丰富的电催化剂中报道的最高活性之一。
北京大学徐冰君Angew.:双功能近中性电解质增强OER
Tafel分析表明,KF的引入不会改变OER的速率决定步骤(RDS)的特性。在无KF的0.5 M KBi条件下,Tafel斜率拟合为121 mV/dec,表明与水分子(H2O → OH* + H+ + e)解离相关的第一个电子转移是RDS。在0.5 M KBi中,随着氟化物浓度逐渐增加到1.5 M,Tafel斜率减小到94 mV/dec,表明混合KBi/KF电解质中的电子转移速率较快。这种轻微的下降,表明KF的存在不太可能改变OER中RDS的性质。
北京大学徐冰君Angew.:双功能近中性电解质增强OER
混合KBi/KF电解质中OER活性的增强可能归因于内在速率的增强,而不是反应途径/机制的改变。硼酸盐和氟化物之间的酸碱平衡导致KBi/KF混合电解质中出现一系列BFX(OH)4-x(X=2、3或4)物质。硼酸是一种公认的硬路易斯酸,氟是一种硬路易斯碱,根据酸碱反应的路易斯理论,使得它们之间的反应在能量上有利。
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Bifunctional Near-Neutral Electrolyte Enhances Oxygen Evolution Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202308335.

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