福建物构所张健/李巧红AFM：外亥姆霍兹平面调节和原位锌表面重建用于高可逆锌负极

金属锌是一种很有前途的水溶液储能装置的负极，但锌基电池存在不可控的枝晶生长和腐蚀，导致循环寿命短和库仑效率(CE)低。

在此，中国科学院福建物质结构研究所张健、李巧红等人采用硫酸锌、氯化铜和聚N-二烯丙基甲基氯化按(PDADMAC)等组成复合电解质—PDADMACCuCl₂-ZnSO₄，同时重建外Helmholtz平面(OHP)，并对高可逆锌负极的Zn表面进行均匀化。此外，拉曼光谱、X射线光电子能谱、X射线衍射、密度泛函理论计算和电化学测试等证实氯离子的加入促进了PDADMAC在双电层OHP上的吸附，并通过调节电场来控制Zn沉积过程。

同时，通过Cu²⁺在Zn表面的反应实现Zn表面的原位均匀化。因此，Zn//Zn对称电池在5 mA cm^-2和5mAh cm^-2下可维持极长时间的循环2407小时，在10 mA cm-2和10 mAh cm^-2下可维持1300小时。在15%放电深度下，430次循环可达到99.3%的高平均CE。

图1. 作用机制

总之，该工作开发了一种获得高电阻率锌负极的策略，该负极具有OHP调节且采用PDADMAC-CuCl₂-ZnSO₄作为电解液，可以完成氢氧化物的生成。Zn//Zn对称电池在5 mA cm^-2和5mAh cm^-2下可维持极长时间的循环2407小时，在10 mA cm^-2和10 mAh cm^-2下可维持1300小时。在15%放电深度下，430次循环可达到99.3%的高平均CE。

最后利用PDADMAC-CuCl₂-ZnSO₄电解液对衍生的ZIF-8-800的改性能力，将PDADMAC-CuCl₂– ZnSO₄添加到Zn//I₂电池中, 在4450次循环后达到了100%以上的高容量保留率。因此，该工作为高可逆锌负极的EDL研究提供了新的视角。

图2. 电池性能

Outer Helmholtz Plane Regulation and In Situ Zn Surface Reconstruction for Highly Reversible Zn Anodes Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202308023

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福建物构所张健/李巧红AFM：外亥姆霍兹平面调节和原位锌表面重建用于高可逆锌负极

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