孙世刚/乔羽/王欣AEM：多功能聚合物添加剂提高锂氧电池的反应动力学和可逆性

Li-O₂电池（LOB）具有极具吸引力的理论能量密度，可作为下一代储能系统的潜在候选者。然而，LOB中的缓慢氧还原/析氧反应（ORR/OER）动力学、可充电性差、过氧化物衍生副反应和锂金属腐蚀等难题限制了其实际应用。

在此，厦门大学孙世刚院士、乔羽教授及东莞松山湖材料实验室王欣研究员等人使用微量聚2,2,2-甲基丙烯酸三氟乙酯聚合物（PTFEMA，0.02 wt%）作为有效的多功能电解液添加剂，以实现Li-O₂电池的稳定长期循环。DFT计算表明，以富电子C=O基团为特征的PTFEMA分子可自发均匀吸附在气体扩散层（GDL）基底上。

经DFT计算和⁷Li核磁共振谱验证，它能显著吸引溶液中缺电子的Li⁺并在正极侧形成均匀的Li⁺通量，充分激活GDL表面的活性位点，从而为Li₂O₂产物的成核和生长提供更多的附着位点。最终实现了GDL表面均匀分布的Li₂O₂沉积，同时提高了ORR容量。此外，随着均匀的Li⁺通量，过氧化物物种在ORR过程中被PTFEMA分子准确锚定，从而促进过氧化物转化和ORR反应动力学提高（ORR加速器）。

图1. 使用/不使用PTFEMA的LOB的可充电性比较

此外，均匀的Li⁺通量促进了均匀分布的电场。在这种情况下，在PTFEMA存在的LOB中，Li₂O₂产物具有更小更薄的形态特征并在OER过程中容易电化学分解，有助于加速OER反应动力学（OER加速器），从而实现Li₂O₂的可逆形成和分解。在PTFEMA调节下，锂金属表面负极侧均匀的Li⁺通量也导致了平坦的锂沉积/电镀，没有明显的枝晶生长。

同时，以PTFEMA分子为主的屏蔽层有效地阻止了有害污染物从正极侧交叉，使得Li/Li对称电池和LOB具有稳定的电化学循环性能。因此，使用PTFEMA可同时实现加速的ORR/OER动力学、促进的可充电性、抑制过氧化物衍生的副反应和良好保护的锂金属，从而显著提高LOB的电化学性能。总之，这项研究为进一步开发带有聚合物添加剂的LOB提供了启示。

图2. 带有PTFEMA添加剂的LOB性能

Enhancing the Reaction Kinetics and Reversibility of Li-O₂ Batteries by Multifunctional Polymer Additive, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203089

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