清华大学刘凯团队ACS Nano:平衡锂盐和溶剂的供体数实现高性能锂金属负极

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传统碳酸盐电解质中锂沉积/剥离的可逆性较低,阻碍了锂金属电池的发展。
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在此,清华大学刘凯教授团队提出具有中等供体数(DN)的溶剂和LiNO3作为唯一盐的组合,由于其在普通溶剂中的溶解度或解离度较低而鲜有工作报道。
该研究发现当LiNO3作为唯一盐时,溶剂的DN值与Li沉积行为的可逆性高度相关。即使在普通或中等浓度下,LiNO3与中等 DN 溶剂的组合也表现出准浓缩电解质的性质。
由于LiNO3的解离(通常对应于过高的 DN)可以实现低电导率或过度溶剂分解的高可逆性。因此,该工作通过优化溶剂与锂盐组合,锂沉积/剥离的库仑效率高达99.6%。
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图1. 溶剂选择
总之,该工作通过对锂盐和溶剂的DN进行精细调整提出了一种用于高性能锂金属负极的电解质组合。特别是LiNO3,通常以添加剂发挥作用,被用作电解质中的唯一盐。DMI是一种尿素基分子,具有中等DN和对LiNO3具有高溶解度可作为溶剂确保LiNO3在电解液中稳定存在。
这种组合产生了一种溶剂性差的溶剂化结构,否则只能在更高浓度下与其他锂盐一起实现。在此基础上,作者提出了DN作为筛选适合LiNO3作为锂盐的溶剂以获得高库仑效率。因此,该项工作将扩大溶剂和锂盐的选择范围。
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图2. 电池性能
Tuning and Balancing the Donor Number of Lithium Salts and Solvents for High-Performance Li Metal Anode ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c05016

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