青岛能源所/青大AEM：可热关断的智能深共晶电解液实现安全锂金属电池

由于具有高理论比容量和相对较低的氧化还原电位，锂金属被认为是下一代高性能锂金属电池（LMB）有前途的负极候选者。然而，严重的安全问题和不可控的锂枝晶严重阻碍了高压LMBs的商业化。

在此，中科院青岛能源所崔光磊研究员、张建军副研究员、孙富研究员及青岛大学张波涛教授等人设计并展示了一种新型热诱导自动关断深共晶电解液（DEE），以实现开发具有增强安全性能的高能量密度LMB的宏伟目标。

首先，作者通过在25 °C下混合2 g丁二腈（SN）和2 g 1,3,5-三恶烷（TXE）获得低共熔溶剂（DES）。然后，将0.365 g二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）添加到形成的DES中最终获得DEE电解液。理论计算和实验表征表明，TXE参与了所制备的DEE中的Li⁺初级溶剂化壳层，形成了独特的Li⁺-SN-TXE-DFOB^–溶剂化结构。这种独特的溶剂化结构有利于同时在LiCoO₂正极和Li负极上形成稳定的CEI和SEI，这在Li/DEE和LiCoO₂/DEE界面上得到了实验证实。

图1. LiCoO₂/DEE界面的表征结果

电化学测试表明，基于DEE电解液的 4.5 V LiCoO₂/Li电池（LiCoO₂质量负载为18 mg cm^-2，Li厚度为40 µm，N/P比为2.8）在25 °C下具有高库仑效率（99.5%）和出色的循环性能（100次循环后容量保持81%）。此外，在安全测试期间，作者发现使用DEE的LiCoO₂/Li电池能够在超过150 °C的高温条件下自动停止运行，这种热诱导关闭功能是通过在高温下将TXE聚合成具有超低离子电导率的聚甲醛来实现的。

最后，作者证实了DEE电解液的热诱导自动关断功能在其他 LMB体系（LiFePO₄/Li、LiMn₂O₄/Li、LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂/Li）中也具有很强的普适性。总之，这些发现不仅为通过控制界面结构和化学性质来稳定高压LMBs的电极/电解质界面提供了新的视角，也为设计具有增强安全特性的下一代高性能LMBs开辟了新途径。

图2. 基于DEE电解液的LMB的热关断功能

Smart Deep Eutectic Electrolyte Enabling Thermally Induced Shutdown Toward High-Safety Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202529

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