南开大学展思辉/周启星AFM：新型电催化剂高效活化PMS提高净水性能

通过合理调整配位环境，在单原子催化剂（SACs）中构建更富电子的活性位点，可有效地提高基于异质过一硫酸盐（PMS）的类-芬顿反应效果，但这仍然是一个严峻的挑战。

基于此，南开大学展思辉教授和周启星教授等人报道了一种将富-电子的Ru双原子位点固定在N掺杂碳上的电催化剂（Ru₂N₆-C），用于水净化中的PMS活化。Ru₂N₆-C催化剂表现出优异的耐久性和可靠性，降解萘普生的效率达到了153.95 min^-1 M^-1。

通过DFT计算，作者研究了Ru₂N₆-C优异的PMS活化机理。2D电子密度图像显示，Ru₂N₆中相邻的Ru和Ru原子之间存在富电子现象，从而形成富电子的活性中心，在含O中间体的吸附/活化方面具有很大的潜力。

2D电子密度图和EPR均表明，富含电子的Ru₂N₆-C催化剂可为PMS提供更多的电子，有助于类-芬顿反应。当PMS的O-O键以Yeager-吸附模型的形式吸附在Ru₂N₆-C的Ru₂位点上时，其吸附能比Pauling-吸附模型中单独Fe位点的吸附能更强和更高，表明双原子位点可以通过桥式吸附促进PMS对PMS的吸附过程。

此外，Ru的4d轨道和O的2p轨道的电子在费米能级附近有很强的轨道重叠，表明PMS中Ru和O原子之间存在很强的相互作用。总之，电子相互作用可以看作是过渡金属d态与吸附质价态之间的耦合，导致了分离的成键和反键态。对比Fe 3d轨道，Ru 4d轨道的ƹ_d更接近费米能级，d轨道与O 2p轨道重叠更强，表明Ru 4d轨道上的电子可能暗示PMS对Ru₂N₆位点的结合亲和力增强。

因此，Ru₂N₆-C在活化PMS过程中形成的ROS对有机化合物表现出较强的氧化能力，促进了有机污染物的降解。

Highly Efficient Peroxymonosulfate Activation on Electron-Enriched Ruthenium Dual-Atom Sites Catalysts for Enhanced Water Purification. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202308204.

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南开大学展思辉/周启星AFM：新型电催化剂高效活化PMS提高净水性能

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